日本成熟…@视频,精品无人国产偷自产在线,久久久av青青青三区三区

氫能作為一種清潔能源，在碳達峰和碳中和目標的實現(xiàn)中扮演著關(guān)鍵角色。電解水是規(guī)模化生產(chǎn)綠色、零碳氫氣的最具前景的策略之一，然而陽極析氧反應(yīng)（OER）較高的過電勢造成額外的能量成本，限制了其大規(guī)模的商業(yè)化應(yīng)用。金屬有機框架（MOFs）因其明確的晶體結(jié)構(gòu)、周期性的原子排列及高度可設(shè)計的金屬活性中心和有機配體，被認為是極具前景的高性能OER催化劑。然而，由于配位結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)之間復(fù)雜的相互作用，合理設(shè)計具備優(yōu)化活性中心的高效MOF基OER催化劑主要依賴于經(jīng)驗試錯的方式，這極大地阻礙了催化劑的理性設(shè)計。同時，從原子尺度理解催化劑的構(gòu)效關(guān)系成為催化領(lǐng)域探索的基本問題，研究物理現(xiàn)象背后的本質(zhì)機理已經(jīng)成為解析催化活性的重點。

近日，中國海洋大學(xué)黃明華教授團隊與浙江大學(xué)韓仲康研究員團隊等合作，結(jié)合密度泛函理論計算（DFT）和人工智能數(shù)據(jù)挖掘方法（SGD）以及實驗驗證的方式，揭示了數(shù)據(jù)驅(qū)動的與催化活性高度相關(guān)的MOFs基OER催化劑的可解釋描述符。

該工作采用雙金屬鎳基MOFs為模型材料，以DFT計算得到的過電位作為活性描述符，考慮3-5d取代過渡金屬以及13種取代有機配體的配位特征后，構(gòu)建了用于SGD分析的數(shù)據(jù)庫。進一步地，DFT理論模擬計算了這些新構(gòu)建的MOFs材料中的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)以及含氧中間體的吸附和脫附性能。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合催化劑材料的原子和體相特征，確定了18種催化活性的關(guān)鍵特征。利用新發(fā)展的SGD方法篩選得到與催化活性密切相關(guān)的描述符，這些特征被揭示為優(yōu)異OER催化活性的關(guān)鍵因素，其中包括鎳金屬位點的d帶中心、e_g軌道的缺失電子數(shù)目以及取代過渡金屬元素的第一電離能和e_g軌道的填充電子數(shù)目。最后，通過實驗合成不同的鎳基金屬和配體取代的11種雙金屬MOFs材料，驗證了理論篩選的催化反應(yīng)描述符與實驗結(jié)果的一致性。通過所篩選的可解釋描述符，該工作獲得了關(guān)于催化劑結(jié)構(gòu)-OER活性關(guān)系的深層見解，為MOF基OER催化機制的闡明提供了較為全面的理解，同時一定程度上提供了理性設(shè)計高效催化劑的新范式。

論文信息

Interpretable Data-Driven Descriptors for Establishing the Structure-Activity Relationship of Metal–Organic Frameworks Toward Oxygen Evolution Reaction

Dr. Jian Zhou,?Dr. Liangliang Xu,?Dr. Huiyu Gai,?Ning Xu,?Zhichu Ren,?Xianbiao Hou,?Zongkun Chen,?Dr. Zhongkang Han,?Debalaya Sarker,?Sergey V. Levchenko,?Minghua Huang

文章的第一作者是中國海洋大學(xué)的碩士研究生周健（現(xiàn)為慕尼黑工業(yè)大學(xué)博士）和韓國科學(xué)技術(shù)院的徐亮亮博士。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202409449

97人妻一区二区精品免费,好男人社区www在线官网,办公室娇喘的短裙老师在线视频,亚州精品久久久久久久久