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鈣鈦礦太陽能電池因其卓越的光電性能和低廉的制造成本而備受關注，但其表面和界面的晶格缺陷、載流子傳輸、及離子遷移帶來的效率和穩定性問題仍然是商業化進程中一個嚴峻的挑戰。盡管研究人員提出了多種解決方案來應對這些問題，但兼容多種材料和工藝的復雜性增加了實現工業規模生產的難度。為此，開發一種高效且簡化的解決方案，在快速制造過程中最大限度發揮鈣鈦礦技術的潛力，顯得尤為關鍵。

Figure 1. (a) Partial charge distributions of TCNQ and F4TCNQ. (b) Electron density difference plots of TCNQ and F4TCNQ with perovskite defects. (c) DFT calculations of the interaction energy (E_int) of TCNQ and F4TCNQ combined with perovskite defects (uncoordinated Pb²⁺). (d-g) FTIR spectra of (d) pure TCNQ and PbI₂-TCNQ films, (e) pure F4TCNQ and PbI₂-F4TCNQ films, (f) pure FAI and FAI-TCNQ films and (g) pure FAI and FAI-F4TCNQ films. (h) Pb 4f XPS spectra of perovskite films without and with TCNQ, F4TCNQ. (i) I 3d XPS spectra of perovskite films without and with TCNQ, F4TCNQ. (j) Schematic diagram of the interaction between TCNQ and F4TCNQ with defects.

Figure 3. a) Schematic diagram of F4TCNQ induced interface dipole. (b-d) KPFM of control (a), TCNQ (b) and F4TCNQ (c) films. (e) Energy-level diagram constructed from UPS results. (f) TRPL curves of the perovskite/Spiro-OMeTAD films without and with TCNQ and F4TCNQ. FTIR spectra of (g) pure TCNQ and Spiro-OMeTAD-TCNQ films and (h) pure F4TCNQ and Spiro-OMeTAD-F4TCNQ films.

鑒于此，青島科技大學的蔣曉慶副教授、洛桑聯邦理工學院Michael Gr?tzel教授團隊的鄭立凱博士、中國科學院大連化學物理研究所的田文明研究員和中國科學院青島能源所的逄淑平研究員在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上發表了一項揭示吸電子分子在高效和穩定的鈣鈦礦光伏中的作用的研究成果。該研究探索了吸電子分子在鈣鈦礦光伏器件中的構效關系，并揭示了其多重作用機制。研究發現，吸電子分子不僅能夠通過化學鈍化減少鈣鈦礦表面缺陷，還通過形成界面偶極效應，顯著提升了鈣鈦礦與空穴傳輸層（HTL）之間的電荷傳輸效率，改善了界面接觸。這一協同作用顯著提升了器件的整體性能。尤其是在對比了兩種吸電子能力不同的分子——TCNQ和F4TCNQ后，研究人員發現，由于F4TCNQ中氟元素的存在，極大增強了其吸電子能力。這進一步增強了界面的電荷傳輸和能帶匹配，延長了載流子壽命，加快了空穴的提取速度。更重要的是，F4TCNQ分子的修飾不僅提升了器件的效率，還有效抑制了鈣鈦礦與HTL之間的離子遷移，顯著改善了器件的長期穩定性。

在這些研究的基礎上，團隊實現了鈣鈦礦器件25.21%的光電轉換效率，并在14cm²的大面積模組上實現了21.4%的效率。這項研究不僅揭示了吸電子分子在鈣鈦礦光伏中的多重作用，還展示了通過調節界面分子的吸電子能力，能夠優化鈣鈦礦/HTL界面的多重協同效應，為未來鈣鈦礦技術的大規模生產和工業化應用提供了一條高效、簡化的途徑。

論文信息

Unraveling the Role of Electron-Withdrawing Molecules for Highly Efficient and Stable Perovskite Photovoltaics

Xiaoqing Jiang,?Kaiwen Dong,?Pingping Li,?Dr. Likai Zheng,?Bingqian Zhang,?Yanfeng Yin,?Guangyue Yang,?Linqin Wang,?Minhuan Wang,?Suying Li,?Lina Zhu,?Shiyuan Niu,?Shitao Yu,?Shiwei Liu,?Wenming Tian,?Xin Guo,?Mingyang Wei,?Shaik M. Zakeeruddin,?Licheng Sun,?Shuping Pang,?Michael Gr?tzel

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202414128

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