然而，與反應活性和選擇性相比，M-N-C單原子材料的穩定性并不令人滿意。目前報道的M-N-C單原子材料在上述還原反應穩定性僅為幾十小時，與工業要求相比甚遠。因此，為了促進M-N-C單原子材料的實際應用，有必要研究其在大電流密度下長期電還原過程中的失活機理。
近日，天津大學史艷梅/張兵團隊報道了M-N-C(M=Co, Ni和Fe)單原子材料在工業級電流密度下長期還原過程中的結構演變。以Co-N-C為研究模型，作者發現在–200 mA cm–2的電流密度下，經過長期的電還原，Co-N和N-C鍵都被破壞，N逐漸氫化形成NH4+溶解在電解液中，而Co被碳納米管包裹后轉化為金屬Co納米顆粒。Ni-N-C和Fe-N-C也經歷了類似的N氫化和金屬聚集，分別形成Ni@Ni(OH)2和FeO@Fe(OH)3納米顆粒。M-N-C結構的破壞和納米顆粒的形成極大地影響了后續的電催化性能。
?Qingqing Ruan, Shanshan Lu, Jiaqi Wu, Yanmei Shi* and Bin Zhang
Angewandte Chemie International Edition
DOI:?10.1002/anie.202409000
