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Angew. Chem. :提高鋅硫電池動力學性能與抑制枝晶生長的電解質網絡設計2025-03-24
可充電水系鋅電池因其出色的安全性、環境友好性以及豐富的資源可用性,成為儲能系統中備受矚目的候選者。然而,傳統正極材料如過渡金屬氧化物和有機材料成本高、制造復雜,這促使研究者不斷探索更可持續的替代方案,以滿足現代儲能技術需求。硫因其超高的理論比容量(1672 mAh g?1)和豐富的資源儲量,成為理想的正極材料選擇。結合水系鋅電池固有的高安全性和低成本優勢,鋅硫電池在儲能領域展現出巨大潛力。然而,目前鋅硫電池面臨硫正極氧化還原動力學緩慢、鋅負極穩定性不足等挑技術瓶頸,且多數研究集中于正極的改進,忽視了正負極界面的協同優化。

東華大學朱美芳院士、徐桂銀教授團隊聯合凱斯西儲大學曹長勇教授提出了一種通過調控電解質網絡結構來提升鋅硫電池性能的新策略。研究團隊通過引入低成本、高還原穩定性的丙二醇甲醚(PM)作為助溶劑,并利用碘化鋅(ZnI2)作為電解質添加劑,共同調整電解質結構,實驗和理論計算結果表明,PM分子中極性較大的–OH和C–O–C基團可為I?/I3?的氧化還原反應提供電子,進而提高硫正極的轉化效率。此外,PM分子中的羥基通過偶極矩變化,能有效地促進更多的電子從鋅負極遷移至電解質中,同時誘導陰離子(OTF?)分解,形成穩定的固態電解質界面(SEI)。進一步研究發現,PM不僅能夠調節Zn2+的溶劑化結構,還可以在穩定電解質中自由水分子的同時,促進溶劑化水分子的脫溶,從而加速Zn2+的傳輸動力學,提高電解質與電極界面的相容性。

 

 

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圖1. 具有不同電解質設計的水系鋅硫電池示意圖。

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圖2. 電解質溶劑化環境的分子動力學模擬結果。

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圖3. 對稱電池中鋅負極的電化學性能表現。

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圖4. PM和ZnI2的協同作用機制對鋅硫電池性能的提升效果。

通過非原位電化學測試、光譜表征及電化學性能測評,研究團隊證實了PM和ZnI2的協同作用,不僅顯著提升了硫正極的轉化動力學,還構建了穩定的鋅負極界面。在該優化電解質系統下,鋅硫電池在0.2 A g?1的電流密度下可以達到1456 mAh g?1的高容量和471.8 Wh kg?1的高能量密度,并在3 A g?1電流密度下穩定循環超過1200次。該研究為開發高性能、低成本的水系鋅硫電池體系提供了新思路,為未來鋅硫電池的應用和產業化奠定了重要基礎。

文信息

Engineering Electrolyte Network Structure for Improved Kinetics and Dendrite Suppression in Zn-S Batteries

Yinfeng Guo,?Xiaoqing Zhu,?Jia Zhang,?Tao Zhang,?Zilong Wang,?Minghui Shan,?Fei Wang,?Changyong Chase Cao,?Guiyin Xu,?Meifang Zhu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202422047

 

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