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本工作關(guān)注一個(gè)看似簡(jiǎn)單的問(wèn)題：哪些因素影響水的電解反應(yīng)，即水的析氫、析氧反應(yīng)。水的析氫、析氧反應(yīng)的電勢(shì)界定了水系電池中電解質(zhì)溶液的可利用電化學(xué)窗口。通常認(rèn)為水分子的O-H共價(jià)鍵強(qiáng)度是水系電解液電化學(xué)穩(wěn)定性的決定因素。本工作認(rèn)為這樣的看法并不全面。一個(gè)電化學(xué)反應(yīng)的電勢(shì)應(yīng)該決定于一個(gè)能量差；它是反應(yīng)物和產(chǎn)物之間的自由能之差。這里電解的反應(yīng)物是水。當(dāng)然水分子的O-H共價(jià)鍵越強(qiáng)，它越穩(wěn)定，從而水系電解液的電化學(xué)窗口就愈寬。但是常常被忽視的是：在水的電解反應(yīng)中，析氫的產(chǎn)物不只是氫氣，還有溶劑化的氫氧根離子；同樣析氧的產(chǎn)物不只是氧氣還有溶劑化的質(zhì)子。氣體析出便離開(kāi)溶液體系，所以無(wú)論溶液是怎樣的化學(xué)環(huán)境，都不會(huì)影響氣體產(chǎn)物的自由能。但是電解液的化學(xué)環(huán)境對(duì)于氫氧根和質(zhì)子的溶劑化熱會(huì)有很大的影響。那么什么樣的化學(xué)環(huán)境不利于這些離子的溶劑化呢？如果找到了這樣的化學(xué)環(huán)境，就可以通過(guò)設(shè)計(jì)去拓展水系電解液的穩(wěn)定性窗口。

美國(guó)俄勒岡州立大學(xué)紀(jì)秀磊教授，方翀教授，和美國(guó)加州大學(xué)河濱分校的P. Alex Greaney教授報(bào)道了共晶水溶液的電化學(xué)窗口從室溫下的 1.74 V增加至 –78 °C下的 3.03 V，并且提出了新的拓展水系電解液電化學(xué)窗口的洞見(jiàn)：即當(dāng)電解液中化學(xué)環(huán)境不利于氫氧根、質(zhì)子的溶劑化時(shí)，水溶液的電化學(xué)穩(wěn)定窗口會(huì)拓寬。

表征結(jié)果包括飛秒受激拉曼光譜 (FSRS)、核磁共振光譜 (NMR) 和分子動(dòng)力學(xué) (AIMD) 模擬表明25% LiCl溶液中水的 O-H 共價(jià)鍵在 –78 °C時(shí)并未增強(qiáng)，并且似乎減弱了。因此，在低溫條件下擴(kuò)寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口不能用O-H鍵強(qiáng)度的傳統(tǒng)觀點(diǎn)來(lái)解釋。作者發(fā)現(xiàn)將 25 % LiCl 冷卻至 –78 °C 會(huì)改變電解質(zhì)的局部溶劑化結(jié)構(gòu)：(1) 鋰離子的配位殼出現(xiàn)部分脫水，(2) 為 Li⁺–Cl^–?配對(duì)加強(qiáng)，(3) 水中的氫原子與氯離子的結(jié)合更加緊密。這些變化不利于氫氧根和質(zhì)子的溶劑化。我們對(duì)含有氫氧根和質(zhì)子的電解質(zhì)的 AIMD 模擬強(qiáng)化了這一結(jié)論。

為了展示25% LiCl水系電解質(zhì)低溫條件下的穩(wěn)定性，我們使用這個(gè)電解質(zhì)在–78 °C展示了由LiMn₂O₄?正極和 CuSe 負(fù)極組成的全電池水系鋰離子電池。其基于電極質(zhì)量的能量密度達(dá)到的 109 Wh/kg。這些結(jié)果顯示了水系電池在極地和空間探索任務(wù)中的潛力。

論文信息

Strengthening Aqueous Electrolytes without Strengthening Water

Dr. Longteng Tang,?Dr. Yunkai Xu,?Weiyi Zhang,?Yiming Sui,?Alexis Scida,?Sean R. Tachibana,?Mounesha Garaga,?Sean K. Sandstrom,?Nan-Chieh Chiu,?Prof. Kyriakos C. Stylianou,?Prof. Steve G. Greenbaum,?Prof. Peter Alex Greaney,?Prof. Chong Fang,?Prof. Xiulei Ji

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202307212

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