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傳統(tǒng)搖椅式二次電池一般是通過單種堿（土）金屬陽離子的可逆儲存實(shí)現(xiàn)能量轉(zhuǎn)化。但在此單離子儲存過程中，電極內(nèi)部存在同種離子之間的庫倫斥力，容易導(dǎo)致電極難以兼顧容量和動(dòng)力學(xué)性能。此外，目前商業(yè)化的電極材料也已接近其可逆容量的極限。如何突破傳統(tǒng)電極體系極限，實(shí)現(xiàn)電極反應(yīng)機(jī)制超越，是電極材料化學(xué)的一大挑戰(zhàn)。

發(fā)展陰陽離子共儲有望突破傳統(tǒng)電極材料的瓶頸，可為高容量電極材料設(shè)計(jì)提供新機(jī)遇。但傳統(tǒng)剛性分子骨架一般很難共儲具有高電荷密度的陽離子和大體積的陰離子，故急需發(fā)展適用的電極材料。近日，華僑大學(xué)的陳宏偉團(tuán)隊(duì)以多孔有機(jī)框架為研究對象，提出了“次級電化學(xué)活性模塊”（SEBUs）組裝的材料設(shè)計(jì)策略，實(shí)現(xiàn)了包括PF₆^?/Li⁺、OTF^?/Mg²⁺、OTF^?/Zn²⁺的離子共儲存。

研究人員證實(shí)了陰陽離子的共儲過程，并發(fā)現(xiàn)電極共儲陰陽離子時(shí)的容量（Dual-host）顯著高于其單獨(dú)分別儲存陰離子和陽離子的容量之和（Mⁿ⁺-host和A^–-host）。電化學(xué)分析也表明，陰陽離子共儲過程存在特殊的動(dòng)力學(xué)平穩(wěn)期。這些表明陰陽離子在框架中不是割裂的獨(dú)立儲存，而是可以互相促進(jìn)。結(jié)合固體核磁和模擬計(jì)算，研究人員認(rèn)為，除了常見的離子—偶極相互作用之外，陽離子也可以通過框架內(nèi)的陰離子—陽離子庫侖相互作用獲得額外的擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)力，從而維持其快動(dòng)力學(xué)。得益于這種庫倫作用，有機(jī)框架電極材料因此具有大容量和快動(dòng)力學(xué)的特征。

研究表明電極的陰陽離子共儲模式展現(xiàn)出與傳統(tǒng)不同的電化學(xué)機(jī)制。為了進(jìn)一步提高容量，研究人員設(shè)計(jì)了新穎的三重儲存模式，通過激活高壓的三嗪P型氧化還原，最終實(shí)現(xiàn)了高達(dá)878 Wh/kg和28 kW/kg的電極能量和功率密度，且電極循環(huán)壽命超過20000次。

論文信息

Ion Co-storage in Porous Organic Frameworks through On-site Coulomb Interactions for High Energy and Power Density Batteries

Wenlu Sun,?Congjia Zhou,?Yingzhu Fan,?Yulu He,?Dr. Hui Zhang,?Prof. Zhilong Quan,?Dr. Huabin Kong,?Prof. Fang Fu,?Prof. Jiaqian Qin,?Prof. Yanbin Shen,?Prof. Hongwei Chen

文章的第一作者是華僑大學(xué)的博士研究生孫文路。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202300158

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