既往研究結果表明,在傳統Pt/Pd基催化劑上,乙醇電氧化(EOR)過程中的乙醇C-C鍵斷裂效率通常不到8%,主要產物不是完全氧化的12電子過程產生的CO2,而是通過4電子氧化過程產生的乙酸,這進一步加劇了催化劑中毒。因此,發展在酸性介質中有效斷裂C-C鍵的催化劑對乙醇燃料電池的實際應用至關重要。先前采用的策略,包括構建核殼納米結構、金屬原子摻雜和引入級聯催化位點等,能夠一定程度提高EOR的效率,但總體而言,僅調節活性中心的單一組分無法充分應對EOR陽極催化劑的多方面要求,加上酸性條件下挑戰更大,這些使得高效EOR催化劑研發成為一個棘手的難題。
南京大學丁維平教授團隊基于多年介觀催化研究的積累,通過錨定自組裝策略,設計制備了一種高效EOR復合催化劑ZnNC?PtZn/C(符號“?”表示包容的意思)。該催化劑的反應中心呈巢型結構,外層的Zn-NxC巢覆蓋內部的PtZn納米粒子,負載在碳載體上,應用于酸性條件下乙醇燃料電池。內部的PtZn納米粒子由Pt皮覆蓋的Pt1Zn1金屬間化合物組成,在其外表面存在豐富的高能臺階面,而Zn-NxC巢構成了圍繞Pt/Pt1Zn1中心的保護和可滲透框架。



Xiaoxia Hou,?Chenjia Liang,?Ruiyao Zhao,?Liwen Wang,?Teng Chen,?Jie Yang,?Xiangke Guo,?Nianhua Xue,?Tao Wang,?Luming Peng,?Xiaomei Zhao,?Weiping Ding
Angewandte Chemie International Edition
DOI:?10.1002/anie.202417406