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利用綠色可持續的太陽能，將CO₂電催化還原（CO₂RR）為高附加值的甲酸（鹽）是緩解目前全球溫室效應和能源危機，實現碳中和的一種有前景的途徑。然而，目前CO₂RR到甲酸鹽的選擇性和活性仍然普遍較低，適用環境范圍較窄，主要存在以下兩個關鍵問題：（1）作為CO₂RR的第一步，從CO₂到CO₂^??自由基陰離子的直接電子轉移過程需要高達?1.9 V (vs RHE)的電勢，這使得CO₂活化成為熱力學過程的限制步驟；（2）CO₂分子容易與常用的堿性或中性電解質中的OH^?反應生成CO₃^2?或HCO₃^?，這就降低了CO₂的利用率，甚至會堵塞氣體擴散電極（GDE）中的CO₂傳輸通道。

近日，山東大學程合鋒教授、黃柏標教授團隊通過電子結構調控策略制備了一種富電子的Bi納米片（Cu-Bi雙金屬納米結構），其中Cu作為電子給體向Bi電子受體提供電子。這種富電子Bi納米片能夠有效促進CO₂的活化，同時實現了全pH范圍下的高效CO₂電催化還原。

在?0.8至?1.2 V vs RHE的堿性電解質中，雙金屬Cu-Bi上的甲酸鹽的選擇性能夠保持>90%，在?1.0 V vs RHE時最大值約為93.2%。同樣，在中性和酸性電解質中，甲酸鹽的選擇性也可以分別在?0.8至?1.1 V vs RHE和?1.0至?1.1 V vs RHE時保持≥90%。與之形成鮮明對比的是，對于HOD-Cu和純Bi，在酸性、中性和堿性溶液中，在?1.0 V vs RHE時相應的甲酸鹽的選擇性分別低于52%和82%。

通過Tafel斜率測試發現，富電子Bi納米片在動力學上更有優勢。CO₂^–程序升溫脫附測試證明了CO₂與富電子Bi納米片的結合更牢固。進一步的原位電化學拉曼光譜結合理論計算表明，富電子Bi納米片能夠有效活化CO₂分子，促進了CO₂^??自由基陰離子中間體的形成，使其進一步質子化形成*OCHO中間體，同時能顯著降低CO₂還原到HCOOH產物的能量勢壘。該工作提供了一種有效的電子結構調控策略，促進CO₂^??自由基陰離子的形成，實現₂還原生成甲酸鹽的高活性、高選擇性和高穩定性。此外，這種電子給體-受體策略可以擴展到其它催化劑，以期實現CO₂還原到特定產物的高性能。

論文信息

Electron-Rich Bi Nanosheets Promotes CO₂^???Formation for High-Performance and pH-Universal Electrocatalytic CO₂?Reduction

Zaiqi Li, Bin Sun, Difei Xiao, Zeyan Wang, Yuanyuan Liu, Zhaoke Zheng, Peng Wang, Ying Dai, Hefeng Cheng and Baibiao Huang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202217569

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