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高電壓鋰離子電池作為提升現有電池體系能量密度最直接的儲能技術而備受關注，但其在高溫環境中的性能劣化以及低溫和快充等特殊工況下的“析鋰”導致的短路等安全問題阻礙了它的實際應用。電解液作為電池的關鍵組分對電池性能的發揮具有至關重要的作用。然而，現有的碳酸酯類電解液（如EC/EMC）不僅易燃，而且在高電壓下易在正極表面氧化分解，很難滿足人們的需求。因此，設計出不可燃且兼具優越的環境適應性和穩定性的電解液是目前亟需解決的問題。

近日，中科院長春應化所明軍研究員和王立民研究員聯合韓國漢陽大學Yang-Kook Sun教授以及沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alshareef教授，開發了一種由二氟乙酸甲酯（MDFA）、環磷腈（PFPN）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）組成的新型阻燃電解液，用于具有寬溫度適應性和快充特性的高電壓鋰離子電池。并發現了分子間相互作用對于調控電解液的溶劑化結構的重要作用。同時，在分子尺度上分析了不同電解液基團在界面處的動態演化過程，并分別在正、負極構建了界面模型，進而詳細闡明了電解液界面行為與電極性能之間的基本關系。

阻燃添加劑PFPN的引入，可使電解液完全不燃燒；而FEC的加入進一步提高了MDFA基電解液與4.3 V 石墨/NCM811電池的兼容性，不僅提高了其寬溫適應性和快充能力，而且還改善了相應的高容量軟包電池的長循環穩定性和安全性。

PFPN除了作為阻燃劑外，在電解液中盡管并不與Li⁺配位，但其會通過與MDFA溶劑形成分子間相互作用而影響MDFA與Li⁺的配位過程。此外，FEC會進一步優化MDFA與PFPN分子間的相互作用，進而調節了Li⁺-溶劑、溶劑-PF6^–和Li⁺-PF6^–之間的作用，最終改善了電解液的熱力學穩定性和動力學過程。

利用原位紅外觀察了充電過程中在正極界面處不同電解液中的不同溶劑化基團的動態演化過程，發現了Li⁺-溶劑-PF6^–基團（即CIPs）在界面處的行為對電解液氧化過程的影響機制。其中，MDFA/PFPN/FEC電解液的最佳溶劑化結構（合適的CIPs結構）能夠調節正極界面處的Li⁺、溶劑以及自由PF6^–的分布狀態，進而提升了電解液的穩定性。

基于對電解液體相溶劑化結構的分析及其在界面處的動態行為的研究，進而在分子尺度上構建了不同電解液體系的分子界面模型，深入解析了電解液溶劑化結構與電極性能之間的相互作用關系。

論文信息

Non-Flammable Electrolyte Enables High-Voltage and Wide-Temperature Lithium-Ion Batteries with Fast Charging

Yeguo Zou, Zheng Ma, Gang Liu, ?Qian Li, ?Dongming Yin, ?Xuejian Shi, ?Zhen Cao, ?Zhengnan Tian, ?Hun Kim, ?Yingjun Guo,? Chunsheng Sun, ?Luigi Cavallo, ?Limin Wang,* Husam N. Alshareef,* Yang-Kook Sun,* Jun Ming*

文章的第一作者是中科院長春應化所的博士生鄒業國

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202216189

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