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Angew. Chem. :室溫水溶液中可控制備共價交聯(lián)聚電解質納米多孔膜2023-04-29
聚電解質多孔膜具有電荷特征及孔的限域效應,在吸附分離、傳感、能源轉化及納米電子學等領域備受關注。目前,聚電解質多孔膜通常采用超分子相互作用、嵌段共聚物相分離及靜電絡合等方法制備,其在有機溶劑,高濃度鹽溶液或者高熱條件下結構不穩(wěn)定。開發(fā)結構穩(wěn)定的共價交聯(lián)聚電解質多孔膜有望解決上述難題。

在前期研究的基礎上,南開大學王鴻教授課題組從聚離子液體材料化學的角度,結合氫鍵誘導單組分聚離子液體極性和非極性鏈段之間相分離及室溫“Debus-Radsizewski”?反應,發(fā)展了一種室溫水溶液中快速、宏量可控制備柔性自支撐共價交聯(lián)聚電解質多孔膜的方法。研究發(fā)現(xiàn),這種帶正電荷功能聚電解質納米多孔膜在離子分離領域具有重要應用前景。

 

 

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通過對聚離子液體、醛及二酮結構的設計,可實現(xiàn)共價交聯(lián)聚離子液體多孔膜孔徑以及機械性能的調節(jié)。

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探究成膜機理發(fā)現(xiàn),水分子可誘導單組分聚離子液體的極性和非極性鏈段發(fā)生相分離,首先形成三維互穿的超分子多孔結構,同時,聚離子液體結構中的氨基與醛及二酮在室溫水溶液中通過Debus-Radsizewski反應一步生成共價交聯(lián)聚離子液體納米多孔膜。作者同時驗證了其動力學擴散控制的成孔過程。共價交聯(lián)結構賦予膜以良好的熱穩(wěn)定性以及化學穩(wěn)定性。

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進一步地,作者對膜的離子分離性能進行了考察。結果表明,在電驅動的離子跨膜運輸中膜對高價態(tài)同種電荷陽離子表現(xiàn)出了更強的排斥作用,且隨著膜孔徑的減小,其表現(xiàn)的分離效果也逐漸提高,這是基于帶正電荷的孔壁對同種電荷高價陽離子的更強的靜電排斥作用。

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該工作中,王鴻教授課題組發(fā)展了一種在室溫水溶液中快速制備(柔性)共價交聯(lián)聚電解質多孔膜的新策略,為創(chuàng)制具有良好穩(wěn)定性的功能化聚電解質多孔膜及其應用提供了一種新的途徑。

文信息

Large-Scale and Controllable Synthesis of Covalently-Crosslinked Poly(ionic liquid) Nanoporous Membranes

Yingyi Hu,?Luyao Xu,?Wangqing Zhang,?Hong Wang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202302168

 

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