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有機(jī)材料因其資源可持續(xù)性、結(jié)構(gòu)多樣性和功能可調(diào)性等優(yōu)點(diǎn)，被視為可充電鋅離子電池極具競(jìng)爭(zhēng)力的正極材料。有機(jī)正極材料通過(guò)表面活性基團(tuán)與電荷載體可逆配位實(shí)現(xiàn)能量存儲(chǔ)，根據(jù)活性位點(diǎn)與電荷載體離子的不同結(jié)合，有機(jī)正極材料一般可分為n型、p型和雙極型三類(lèi)。大多數(shù)n型有機(jī)材料（如羰基/亞胺/氰基/硝基化合物等）容量高，但其平均電壓低（<0.8 V vs. Zn/Zn²⁺）；p型有機(jī)材料（如三苯胺衍生物、有機(jī)硫聚合物等）通常具有相對(duì)較高的平均電壓，但其容量低（<150 mAh g^?1）。雙極型有機(jī)材料集成了高容量n型和高電壓p型基團(tuán)的氧化還原反應(yīng)優(yōu)勢(shì)，為高性能鋅-有機(jī)電池設(shè)計(jì)開(kāi)辟了新的途徑。然而，雙極型有機(jī)材料仍存在單元結(jié)構(gòu)活性位點(diǎn)密度低和基團(tuán)單電子反應(yīng)等問(wèn)題，導(dǎo)致電池能量密度偏低。因此，亟需開(kāi)發(fā)新型多電子雙極型高活性有機(jī)正極材料，進(jìn)一步提升電池的儲(chǔ)能性能。

近日，同濟(jì)大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院劉明賢教授研究團(tuán)隊(duì)，設(shè)計(jì)了多電子雙極型四硝基卟啉大環(huán)有機(jī)正極材料，促進(jìn)了低反應(yīng)能壘的Zn²⁺/SO₄^2?相反離子交替配位，揭示了n型硝基和p型仲胺協(xié)同氧化還原電荷存儲(chǔ)機(jī)制，有效解決了當(dāng)前雙極型有機(jī)材料存在的問(wèn)題，構(gòu)建了高能量密度和長(zhǎng)循環(huán)壽命的鋅-有機(jī)電池。

課題組研究顯示，四硝基卟啉展示出高度共軛結(jié)構(gòu)、強(qiáng)電化學(xué)活性、高芳香性和較低能帶間隙，有助于加快電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和電極氧化還原速率。

研究人員通過(guò)異位光譜研究，表明硝基/仲胺作為四硝基卟啉的n型和p型電活性中心，分別與Zn²⁺和SO₄^2?電荷載體反應(yīng)，引起發(fā)高度可逆的連續(xù)陰/陽(yáng)離子共配位反應(yīng)。

活化能計(jì)算表明，四硝基卟啉實(shí)現(xiàn)了低反應(yīng)能壘的Zn²⁺/SO₄^2?相反電荷交替配位過(guò)程，有效消除了相同離子間庫(kù)倫斥力影響，促進(jìn)了穩(wěn)定和快速的三步10e?氧化還原電荷存儲(chǔ)過(guò)程。

理論計(jì)算表明，四硝基卟啉硝基/仲胺位點(diǎn)與Zn²⁺/SO₄^2?間存在強(qiáng)相互作用，穩(wěn)定的三步10e?陰/陽(yáng)離子共配位促進(jìn)電極/電解質(zhì)界面電荷累積，顯著提高了電荷存儲(chǔ)容量。

四硝基卟啉正極材料用于水系鋅-有機(jī)電池時(shí)，表現(xiàn)出高比容量（338 mAh g^?1@0.2 A g^?1）、高平均放電電壓（1.08 V）、超高能量密度（365 Wh kg^?1）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（50,000次充放電后容量保持率為71.6%）。該工作為拓展多電子雙極型硝基芳烴化合物在鋅-有機(jī)電池的應(yīng)用提供了新的方向。

論文信息

Multielectron Redox-Bipolar Tetranitroporphyrin Macrocycle Cathode for High-Performance Zinc-Organic Batteries

Dr. Ziyang Song,?Dr. Ling Miao,?Dr. Hui Duan,?Dr. Yaokang Lv,?Prof. Lihua Gan,?Prof. Mingxian Liu

論文的第一作者是同濟(jì)大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院博士后宋子洋。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202401049

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