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有機長余輝（LPL）材料具有長的發光壽命、豐富的激發態性質和良好的加工性能等優點，在數據加密、生物成像、傳感器和信息存儲等方面應用前景廣闊。為了獲得高效的有機LPL材料，需要考慮兩個關鍵因素：（i）增強自旋-軌道耦合（SOC）效應，提高單重態激發態（S₁）到三重態激發態（T₁）的系間竄越（ISC）速率;（ii）抑制三重態激發態的非輻射失活過程。通過引入重原子來增大SOC，促進LPL形成是常見的設計策略。然而，重原子的引入在增大SOC的同時，也會促進T1到基態S0的輻射失活，使發光壽命變短。因此，目前報道的LPL材料主要是利用重原子效應較弱的鹵素原子，基于過渡金屬配合物的LPL材料還未見報道。

近日，中國科學院理化技術研究所陳勇研究員團隊與深圳大學李凱副教授、北京師范大學崔剛龍教授合作，設計合成了一類基于金屬配合物主客體體系的LPL材料，通過將金(I)卡賓配合物摻雜到含硼的主體分子中實現了高效的LPL。R-DPXZAu/DOBA（1：100）體系在室溫下具有高的光致發光量子產率（> 57%）和長的余輝壽命（約42毫秒），這是首例基于過渡金屬配合物主客體體系的長余輝發光材料。此外，通過在客體分子上引入手性結構單元，賦予了該體系圓偏振發光的特性，這為開發多功能長余輝材料提供了新的思路。

結合實驗和理論計算結果表明，主體和客體之間形成了具有電荷轉移特征的激基復合物。在沒有重原子存在的情況下，DPXZ/DOBA體系表現出熱活化延遲熒光發射。在R-DPXZAu/DOBA（1：100）體系中，金的重原子效應促進了主體分子DOBA聚集態三重態激子（T₁*）的產生，T₁*通過電子交換過程轉換為R-DPXZAu/DOBA激基復合物的電荷轉移態，最終實現了長壽命的發光。該工作表明，通過對激發態的精準調控，過渡金屬配合物也能用于有機長余輝材料。

論文信息

Long-Persistent Circularly Polarized Luminescence from a Host-Guest System Regulated by the Multiple Roles of a Gold(I)-Carbene Motif

Fei-Hu Yu,?Rui Jin,?Dr. Xiaoyong Chang,?Dr. Kai Li,?Prof.?Dr. Ganglong Cui,?Prof.?Dr. Yong Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202312927

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