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苯是一種具有致癌毒性的污染物，即使在低濃度下仍會嚴(yán)重危害人體健康。目前，對苯及其衍生物的檢測方法主要是采用氣相色譜法。然而這種方法存在設(shè)備昂貴、操作復(fù)雜等弊端，難以在公眾中推廣。作為一種新興的檢測方法，光化學(xué)傳感法主要通過傳感材料與檢測目標(biāo)物之間的相互作用產(chǎn)生光學(xué)信號的改變從而達到檢測的目的。然而，傳感材料與苯分子之間的弱相互作用通常很難產(chǎn)生明顯的響應(yīng)信號，更別提在痕量水平上進行檢測了。因此，實現(xiàn)快速、便攜檢測室內(nèi)痕量苯蒸汽仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

近日，五邑大學(xué)的莫宗文課題組通過缺電子的萘二酰亞胺（NDI）類配體構(gòu)筑了一例新的柔性MOF（稱為WYU-61）。有趣的是，WYU-61在水中浸泡后可由0D孔框架快速轉(zhuǎn)變?yōu)?D孔框架（WYU-62），進而有利于芳香烴分子擴散到孔道中。憑借框架內(nèi)配體與苯分子間的相互作用引發(fā)MOF的快速且顯著的熒光增強，首次實現(xiàn)了對痕量苯蒸汽的可視化檢測。

熒光光譜表明，WYU-62的無客體相（WYU-62a）在接觸芳香烴分子后具有不同程度的熒光增強行為。其中，對苯蒸汽的熒光響應(yīng)尤為明顯，其熏蒸前后最大熒光強度的變化達到了116倍，且響應(yīng)時間僅需14 s。通過不同濃度下的熒光強度變化可以得到WYU-62a對苯蒸汽的檢測限（LOD）低至0.133 mg L^-1，是在已報道相關(guān)的MOF中記錄值。此外，由WYU-62a制備的便攜檢測試紙可實現(xiàn)痕量苯蒸汽的可視化檢測。

吸附等溫線表明，WYU-62a對苯蒸汽具有明顯吸附，而苯蒸汽無法擴散到WYU-61中，這也與二者對苯蒸汽的熒光響應(yīng)行為相對應(yīng)。吸附動力學(xué)測試進一步表明WYU-62a對苯的超快熒光“開啟”行為可歸因于框架對苯分子間的相互作用。WYU-62a?benzene的單晶結(jié)構(gòu)表明苯分子與兩個相鄰的NDI大環(huán)以錯位面對面的方式形成了一種特殊的“雙邊π-π堆積”相互作用，有利于主客體間的電子轉(zhuǎn)移從而實現(xiàn)快速且顯著的熒光增強。DFT理論模擬計算表明WYU-62a對芳香烴的熒光“開啟”行為是由于富電子的苯分子轉(zhuǎn)移電子到缺電子的NDI類配體引起的。

該工作表明，缺電子且具有較大共軛平面的配體可以與富電子的芳香烴形成強相互作用的同時，有利于而主客體間的電子轉(zhuǎn)移，從而實現(xiàn)高效的熒光增強。該工作也為后續(xù)熒光傳感材料的設(shè)計以及對痕量有毒分子的檢測提供了思路。

論文信息

Fluorescence Enhancement of a Metal-Organic Framework for Ultra-Efficient Detection of Trace Benzene Vapor

Wen-Bin Li,?Ying Wu,?Xiao-Feng Zhong,?Xiong-Hai Chen,?Gang Liang,?Jia-Wen Ye,?Zong-Wen Mo,?Xiao-Ming Chen

文章的第一作者為五邑大學(xué)的碩士研究生李文斌。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202303500

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