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鉀硫（K–S）電池具有高理論能量密度（916 Wh kg^?1）和成本低的優(yōu)勢，被認為是最有應用前景的儲能器件之一。但是，硫正極面臨嚴重的多硫化鉀穿梭以及動力學轉(zhuǎn)化緩慢問題，同時鉀負極也存在由不可控枝晶生長引起的安全隱患，限制了K–S電池的商業(yè)化應用。為了解決上述問題，研究者們采用粘結(jié)劑改性和正極結(jié)構(gòu)設(shè)計等策略，在一定程度上提高了K–S電池的可逆容量和庫倫效率，但是電池的循環(huán)壽命仍十分有限。通過對電解液進行合理設(shè)計和調(diào)控，不僅可以改善多硫化鉀的溶解行為及其與電解液的副反應問題，同時還能促進鉀負極形成穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面膜（SEI），從而得到高容量、長循環(huán)壽命的K–S電池。

近日，中國科學技術(shù)大學余彥教授團隊和清華大學張強教授團隊合作設(shè)計了一種雙功能的高濃碳酸酯電解液（3?mol?L^?1?KTFSI EC）。一方面，高濃電解液有效抑制多硫化鉀的穿梭效應，提高硫正極的利用率；另一方面，該電解液可以在鉀負極表面形成穩(wěn)定的SEI，促進鉀離子均勻沉積。基于該策略所獲得的鉀對稱電池能夠穩(wěn)定循環(huán)9000小時，同時K–S電池也展現(xiàn)出2000次的長循環(huán)壽命。

圖 1?基于3?mol?L^?1?KTFSI EC電解液調(diào)控的K–S電池示意圖。

分子動力學模擬和拉曼光譜測試表明，在3?mol?L^?1?KTFSI?EC電解液中具有高介電常數(shù)的EC溶劑可以有效削弱K⁺和TFSI^?的相互作用，促進離子快速傳輸，增強K–S電池反應動力學。作者進一步通過離子電導率測試和粘度測試證明了3 mol L^?1?KTFSI EC電解液具有高離子電導率和低粘度的特性。

圖2不同體系電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)和物理化學性質(zhì)比較。

作者以碳硫復合物為正極，鉀金屬為負極，在3?mol?L^?1?KTFSI EC電解液中測試了K–S電池的電化學性能。在0.5 A g^?1下，電池首圈可逆比容量為1277 mAh?g^?1，循環(huán)800圈后仍有654?mAh?g^?1的容量保留；在1 A g^?1下，電池循環(huán)2000圈后仍可以提供224 mAh?g^?1的高可逆容量。

圖 3 基于3?mol?L^?1?KTFSI EC電解液的K–S電池的電化學性能。

此外，作者利用原位XRD、非原位TEM和XPS等多種電化學表征技術(shù)揭示了硫正極在充放電過程中所經(jīng)歷的“固-液-固”轉(zhuǎn)化機制（S₈↔K₂S₆↔K₂S₄↔K₂S₃↔K₂S）。

圖 4 基于3?mol?L^?1?KTFSI EC電解液的K–S電池機理探究。

進一步的機理分析表明，EC溶劑衍生的富含有機官能團的致密CEI層，可以有效錨定多硫化鉀并抑制其與碳酸酯溶劑的副反應；同時，在鉀負極表面形成的SEI中富含KF組分，有利于抑制鉀枝晶生長。總體來說，本工作中構(gòu)筑高濃碳酸酯電解液（3 mol L^?1?KTFSI EC）的改性策略能夠解決K–S電池中可逆容量低、循環(huán)壽命短等關(guān)鍵難題，有望進一步促進低成本、高性能鉀硫電池的發(fā)展。

論文信息

Boosting the “Solid–Liquid–Solid” Conversion Reaction via Bifunctional Carbonate-Based Electrolyte for Ultra-long-life Potassium–Sulfur Batteries

Shufen Ye,?Nan Yao,?Dr. Xiang Chen,?Mingze Ma,?Lifeng Wang,?Zhihao Chen,?Dr. Yu Yao,?Prof. Qiang Zhang,?Prof. Yan Yu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202307728

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