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隨著大規模儲能和高效電能輸出需求的不斷增長，電化學儲能系統迅速發展。近年來，水系鋅離子混合電容器(ZIHCs)因其高安全性、可持續性和高功率密度等優點在綠色電力存儲應用中展現出巨大潛力。然而，受到溶劑化鋅離子([Zn(H₂O)₆]²⁺)尺寸(直徑達0.86nm)的限制，常用的碳質正極往往難以同時為ZIHCs提供理想的能量密度和功率密度。一方面，常見的多孔炭的高比表面積主要由超細微孔貢獻，盡管其理論上有助于提高容量，但[Zn(H₂O)₆]²⁺進入這些微孔往往需要經歷緩慢的脫溶劑過程，從而犧牲ZIHCs本征的高功率特性。另一方面，孔隙過大則會增大電化學雙電層(EDL)中擴散層的厚度，阻礙離子在電極表面上的傳輸，同時誘導離子之間的庫侖相互作用并導致過度屏蔽效應，進而引起EDL損失，削弱容量釋放能力。要打破這一困境，需要在碳基體上構建大量與[Zn(H₂O)₆]²⁺?尺寸接近的窄且短小的納米孔，在避免脫溶劑化的同時增強離子與碳壁儲存位點之間的相互作用，從而最大化能量密度與功率密度。

近日，南京林業大學何水劍團隊、悉尼大學裴增夏團隊和揚州大學楊皓奇團隊合作，針對上述問題報道了一種碳材料的仿生設計方案，在類毛細血管結構的中空碳納米纖維表面構建了與[Zn(H₂O)₆]²⁺尺寸高度兼容的納米孔，實現了兼具高比能、高功率的ZIHCs。

碳基體的仿生設計基于化學配位過程與靜電紡絲技術的結合。在熱解過程中，醋酸纖維素和Zn²⁺的外層配位單元轉變為連續的碳質層，而未配位的醋酸纖維素內層則熔融分解。同時，Zn²⁺在配位作用下被原位錨定，熱解過程中形成均勻的ZnO團簇，充當硬模板和活化劑，促使碳壁表面形成與[Zn(H₂O)₆]²⁺尺寸相匹配的納米孔，從而顯著提高離子的儲存密度。此外，碳纖維表面豐富的含氧基團可賦予材料超親水特性及優異的電化學活性。

與毛細血管的結構優勢類似，薄壁空心結構能最大化電解質/電極界面，提高了離子傳遞效，同時精心設計的納米孔解除了對[Zn(H₂O)₆]²⁺尺寸的限制，表現出快速的EDL響應。基于這些優勢，所組裝的ZIHC具有156 mAh g^-1的比容量，在135 W kg^-1的功率密度下能釋放132.8 Wh kg^-1的電池級比能量（基于正極材料），以及優異的循環穩定性與實用化的高面容量(3.8 mAh cm^-2)。通過原位/非原位光譜表征、動力學分析及理論計算分析，該優異的儲能性能源于仿生碳納米纖維的有益的微觀結構及可逆的物理/化學吸附過程。

總之，這項研究為Zn²⁺的高密度存儲定制了一種仿生中空多孔結構，并在ZIHCs中表現出高功率及能量密度，以及優異的循環穩定性。該工作為構建高容量碳基材料提供了一種合理化的設計方案。

論文信息

Bionic Hollow Porous Carbon Nanofibers for Energy-Dense and Rapid Zinc Ion Storage

Guangjie Yang, Qian Zhang, Chenweijia He, Zhe Gong, Zhenlu Liu, Jian Song, Shaohua Jiang, Jingquan Han, Haoqi Yang, Xue Li, Zengxia Pei, Shuijian He

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202421230

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