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電催化雜化小分子氧化輔助析氫已成為一種實現(xiàn)高效氫生產(chǎn)的重要手段。作為一種熱力學(xué)高度有利的小分子轉(zhuǎn)化反應(yīng)，硫氧化具有極低的電化學(xué)氧化過電位（SOR，S^2??= S + 2e^?, ?0.48 V vs. RHE），作為陽極端反應(yīng)在混合水電解輔助陰極析氫中展現(xiàn)了極大的潛力。然而，其反應(yīng)電解液組成主要是高腐蝕性的硫陰離子，極易破壞催化劑的結(jié)構(gòu)。同時硫氧化生成的長鏈聚硫化物傾向于在金屬位點吸附聚集，導(dǎo)致短時間內(nèi)金屬催化劑的鈍化，降低催化劑的高效穩(wěn)定的硫轉(zhuǎn)化性能。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的章根強教授構(gòu)建了一種由層狀堆積的碳限域鎳納米片組成的圖靈式復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑，并將其應(yīng)用于堿性電催化硫氧化耦合析氫反應(yīng)。該催化劑巧妙屏蔽了鎳金屬位點和S^2-的直接d-p軌道耦合，同時激活了碳層和S^2-之間的p-p軌道雜化作用，從而實現(xiàn)了高效穩(wěn)定的硫氧化和氫氣生產(chǎn)的雙重催化性能。

當將該催化劑同時作為陰極和陽極驅(qū)動兩電極混合電解水時，該裝置在0.91 V的低電壓下實現(xiàn)了1 A cm^-2的工業(yè)級電流密度。得益于對d-p軌道耦合的屏蔽作用，該催化劑可在高電流密度下保持超數(shù)百個小時的穩(wěn)定硫降解活性。在對產(chǎn)物進行收集分離提純后，該體系實現(xiàn)了固體硫和氫氣的高產(chǎn)率生產(chǎn)。

DFT理論模擬計算表明，彎曲碳殼表面和內(nèi)部鎳納米顆粒之間的電子相互作用賦予碳層金屬性和更高的p帶中心，這種修飾提升了成鍵軌道電子占據(jù)程度，增強了碳和S^2-的p-p軌道耦合中C-S鍵的強度，優(yōu)化了H*和S*的吸附自由能，因此具有優(yōu)異的電催化性能。

該工作突出了大電流下硫氧化輔助制氫的重要性，并從電子軌道耦合調(diào)控的角度為高效催化劑的設(shè)計提供了指導(dǎo)。

論文信息

Screened d-p Orbital Hybridization in Turing Structure of Confined Nickel for Sulfion Oxidation Accelerated Hydrogen Production

Yin Zhu,?Shao Wang,?Yanxu Chen,?Yangyang Zhang,?Yafei Feng,?Prof. Genqiang Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202419572

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