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將CO₂電還原為高附加值燃料或通用化學(xué)品是實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的有效途徑。電化學(xué)轉(zhuǎn)化CO₂為CO因其在技術(shù)和經(jīng)濟(jì)上的可行性被廣泛研究。但在這個(gè)轉(zhuǎn)化過(guò)程中如何實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定*COOH中間體的同時(shí)略微降低*CO的親和力是提高電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（eCO₂RR）效率的關(guān)鍵和難點(diǎn)。在先前研究的基礎(chǔ)上中山大學(xué)的廖培欽教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，降低催化劑的功函數(shù)（WF）或許是穩(wěn)定*COOH中間體的另一種有效策略。在眾多降低材料WF的方法中，陽(yáng)離子在材料表面的吸附是相對(duì)簡(jiǎn)單并且可逆的。堿性有機(jī)官能團(tuán)(如烷基胺、苯胺、吡啶、唑等)在酸性條件下質(zhì)子化是一種普遍現(xiàn)象，同時(shí)伴隨著電荷密度的輕微降低。

近日，中山大學(xué)的廖培欽教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一個(gè)穩(wěn)定的含有咪唑基團(tuán)的共價(jià)有機(jī)框架（PcNi-im）作為eCO₂RR生產(chǎn)CO的新型電催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，PcNi-im在強(qiáng)酸性的條件（pH≈1）下不僅表現(xiàn)出比近中性條件更高的CO法拉第效率（~100%），而且CO分電流密度從258增加到了320 mA cm^?2。此外，PcNi-im在250 mA cm^?2的電流密度下連續(xù)工作10小時(shí)，沒(méi)有觀察到明顯的性能衰減。

溶劑化效應(yīng)在催化反應(yīng)中起著重要作用，但在電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)中卻鮮少有人研究和關(guān)注。作者進(jìn)一步通過(guò)理論計(jì)算揭示了反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表明在酸性介質(zhì)中，共價(jià)有機(jī)骨架上的咪唑基團(tuán)可以質(zhì)子化形成咪唑陽(yáng)離子，降低了金屬活性中心的表面功函和電荷密度，使得CO中毒效應(yīng)減弱，穩(wěn)定了關(guān)鍵中間體*COOH，從而加快催化反應(yīng)速率。

該工作揭示了溶劑效應(yīng)在eCO₂RR中的重要性，為今后設(shè)計(jì)合成高效的eCO₂RR電催化劑提供了一條可行的途徑。

論文信息

Self-Accelerating Effect in a Covalent–Organic Framework with Imidazole Groups Boosts Electroreduction of CO₂?to CO

Meng-Di Zhang,?Jia-Run Huang,?Dr. Wen Shi,?Prof. Pei-Qin Liao,?Prof. Xiao-Ming Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202308195

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