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氫氣是一種理想的清潔、可再生能源載體，在未來的儲能/轉換系統中具有潛在的應用潛力。然而，最常見的工業制氫方法，如天然氣和甲醇重整，將產生大量的二氧化碳，這難以滿足雙碳目標的要求。電催化水裂解（EWS）產氫具有零碳排放的特點，被認為是一種很有前途的生產高純度氫氣的方法。然而，EWS的效率受到陰極析氫反應（HER）和陽極析氧反應（OER）的動力學控制。到目前為止，商用的Pt/C和IrO₂材料一直被認為是HER和OER的有效催化劑，但它們具有稀缺性、穩定性差、成本高的特點。更重要的是，這些催化劑在工業電流密度（≥500 mA cm^-2）下的EWS性能更加受限，阻礙了其在EWS中的實際應用。

近日，北京理工大學王博教授、楊文秀特別研究員和香港理工大學Bolong?Huang教授合作，以金屬載體和負載納米顆粒之間的異質界面為研究對象，提出了一種簡便的異質結構誘導策略來優化Ru-Ni₃N/NiO的金屬-載體相互作用（MSI）和EWS活性。該催化劑在工業級電流密度下仍然能夠保持高活性和優異的穩定性。

密度泛函理論（DFT）計算首先表明，與單相金屬載體催化劑（Ru-Ni₃N和Ru-NiO）相比，Ru-Ni₃N/NiO異質結構可形成一個具有Ru和Ni雙位點的調制d帶中心的高電活性界面。獨特的三相異質界面優化了Ru-Ni₃N/NiO的結構穩定性、電子分布和軌道耦合，從而降低了EWS的能壘，提高其電催化活性。

作為概念驗證，本文成功地構建了具有二維超薄Ni₃N/NiO異質結構納米片陣列、均勻分散的Ru納米顆粒和強MSI的Ru-Ni₃N/NiO催化劑。Ru納米粒子與異質結Ni₃N/NiO所形成大量三相界面，為EWS提供了豐富的表面活性位點。界面效應和MSI的增強使Ru-Ni₃N/NiO具有優異的活性和穩定性。

最終，基于Ru-Ni₃N/NiO的EWS器件在工業級電流密度（1000 mA cm^?2）下表現出優異的電化學活性，以及長達1000小時的長期穩定性。該工作為開發工業級電流密度下長期穩定運行的催化劑提供了一種新策略。

論文信息

Enhanced Metal-Support Interactions Boost the Electrocatalytic Water Splitting of Supported Ruthenium Nanoparticles on a Ni₃N/NiO Heterojunction at Industrial Current Density

Rui Liu,?Mingzi Sun,?Xiangjian Liu,?Zunhang Lv,?Xinyu Yu,?Jinming Wang,?Yarong Liu,?Liuhua Li,?Prof.?Dr. Xiao Feng,?Prof.?Dr. Wenxiu Yang,?Prof.?Dr. Bolong Huang,?Prof.?Dr. Bo Wang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202312644

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