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近年來(lái)得益于受體材料的發(fā)展，有機(jī)太陽(yáng)電池（OSCs）的效率不斷提升。近期南開(kāi)大學(xué)陳永勝教授研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一系列中心單元二維共軛擴(kuò)展的受體材料，提高了分子的堆積強(qiáng)度和結(jié)晶有序性，改善了器件激子擴(kuò)散和電荷分離/傳輸性質(zhì)。與此同時(shí)，二維共軛擴(kuò)展的中心單元提供了充足的化學(xué)活性位點(diǎn)，為分子結(jié)構(gòu)的進(jìn)一步優(yōu)化提供了空間。特別是通過(guò)調(diào)控中心單元上鹵素的種類(lèi)、數(shù)量和空間位置，可以（1）構(gòu)建分子間多種次級(jí)相互作用（X-H, X-S, X-π），從而增強(qiáng)分子間的堆積強(qiáng)度，誘導(dǎo)更有序的分子堆積；（2）增大分子的極化率和介電常數(shù)，從而減小受體分子的激子結(jié)合能。

同族元素氟（F）、氯（Cl）、溴（Br）和碘（I）原子的極化率/原子半徑逐漸增大，但電負(fù)性逐漸降低。其中，F(xiàn)/Cl因其電負(fù)性大、位阻小而在受體分子中得到廣泛應(yīng)用。而B(niǎo)r/I較大的原子半徑雖然會(huì)引入空間位阻，但其具有易極化和高結(jié)晶度的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn)。在該工作中，作者通過(guò)重構(gòu)受體分子骨架外圍的“鹵足跡”，構(gòu)建了三個(gè)同分異構(gòu)受體分子CH-F、CH-C和CH-B。通過(guò)平衡F/Cl/Br原子的空間位置，精細(xì)地調(diào)控了受體分子的堆積有序性和活性層的微觀形貌。此外，這種外圍“鹵足跡”的重構(gòu)不僅可以最大程度上保持分子結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性，還可以獲得偶極矩增強(qiáng)等不對(duì)稱結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢(shì)。最終，基于中心單元溴化的CH-B分子的二元有機(jī)光伏器件獲得了19.78%的光電轉(zhuǎn)換效率，同時(shí)活性層厚度在~300 nm時(shí)仍可以保持18.35%的器件效率。該工作的系統(tǒng)研究，為進(jìn)一步優(yōu)化二維共軛的受體分子結(jié)構(gòu)提供了借鑒。

論文信息

Rebuilding Peripheral F, Cl, Br Footprints on Acceptors Enables Binary Organic Photovoltaic Efficiency Exceeding 19.7?%

Xiangjian Cao,?Peiran Wang,?Xinyuan Jia,?Wenkai Zhao,?Hongbin Chen,?Zheng Xiao,?Jiaqi Li,?Xingqi Bi,?Zhaoyang Yao,?Yaxiao Guo,?Guankui Long,?Chenxi Li,?Xiangjian Wan,?Yongsheng Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202417244

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