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將地球上豐富的資源轉化為燃料，對于可持續性發展具有重要意義。利用太陽能驅動的氧還原反應（ORR）或水氧化反應（WOR）生產H₂O₂，可作為替代傳統蒽醌氧化工藝的一種極具前景的途徑，滿足不斷增長的綠色可持續性能源發展需求。光催化生產H₂O₂的主要途徑是O₂先通過單電子還原產生超氧自由基（?O₂^–），隨后?O₂^–與質子耦合電子轉移。因此，載流子分離效率是決定光催化劑生產H₂O₂性能的關鍵因素之一。盡管單線態氧（¹O₂）的產生能消耗光激發產生的空穴，但¹O₂在光催化H₂O₂產生過程中的作用機制尚不清楚。噻唑基共軛聚合物由于分子間S-N長程有序的接觸，表現出較強的自組裝能力。此外，噻唑單元作為一類電子受體單元，可以與給電子單元結合形成窄帶隙半導體，具有較高的電子遷移率，有利于載流子分離。因此，噻唑基共軛聚合物半導體有望成為最有潛力的光催化材料之一。

鑒于此，武漢理工大學曹少文研究員團隊通過醛胺縮合反應制備了一系列噻唑基共軛聚合物（Tz-CPs：TTz, BTz, TBTz和BBTz），并系統研究了¹O₂在Tz-CPs光催化生產H₂O₂過程中的關鍵作用，實現了純水體系中7274 μmol g^-1?h^-1的高H₂O₂產率。

首先，四種Tz-CPs由二硫代草酰胺或2,5-二氨基-1,4-苯二硫醇鹽酸鹽與芳香醛通過醛胺縮合，并在芳構化的驅動下自發氧化脫氫合成。由于苯和苯并雙噻唑之間較弱的分子內極化作用，BBTz具有最深的HOMO能級，可促進光生空穴氧化?O₂^–至¹O₂。

開爾文探針測試結果顯示，光照后的電子-空穴對在電場中被分離，導致催化劑表面的能帶發生彎曲，且光照后所有樣品的接觸電勢差（CPD）均呈下降趨勢。此外，BBTz在光照前后表現出最大的?CPD，這證實BBTz具有最好的電荷分離能力。

作者通過電子順磁共振譜及原位紅外光譜證實，BBTz具有更強的氧化能力，將?O₂^–氧化至¹O₂。隨后創新性地發現BBTz與¹O₂發生[4+2]環加成反應轉化為內過氧化物，促進了電荷分離并降低了H₂O₂產生的能壘。DFT理論計算進一步證實了苯并雙噻唑單元是H₂O₂產生的活性位點。該工作為光催化氧還原的機理認識提供了新的見解，并為設計高效共軛聚合物材料提供了新的思路。

論文信息

Promoting Solar-driven Hydrogen Peroxide Production over Thiazole-based Conjugated Polymers via Generating and Converting Singlet Oxygen

Jingzhao Cheng, Sijie Wan, Shaowen Cao

文章的第一作者是武漢理工大學的博士研究生程敬招

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202310476

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