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高價鐵組分（Fe^IV=O）是一種兼顧高活性與選擇性的活性組分，廣泛應用于污染治理，化學合成，腫瘤治療等領域。近期研究報道Fe^IV=O可通過單原子催化類芬頓反應（如活化過一硫酸鹽PMS）高效產生，然而其中的反應機理及Fe^IV=O對水中難降解有機污染物的真實氧化貢獻仍不明確。研究難點在于現有研究方法較難解析Fe^IV=O及介穩態Catalyst-PMS*復合體之間的復雜相互作用，以及缺乏原子尺度下活性位點的探究。

近日，武漢大學的張暉教授，使用具有典型Fe-N₄結構的單原子鐵催化劑，通過一系列電化學實驗分析與理論計算，揭示了介穩態Catalyst-PMS*復合體誘導產生Fe^IV=O的反應機理。其中活性Fe-N₄位點的分布與氧化劑PMS的投加量直接影響Fe^IV=O的產生。

單原子催化劑中催化產生Fe^IV=O的實際活性位點并不是孤立的Fe-N₄位點，而是具有特定位點距離（Fe1-Fe1 distance）的相鄰位點：即原子間距為4 ?的相鄰Fe-N₄位點。當PMS吸附在這種位點上時會進一步形成具有雙位點吸附結構的中間態復合體，從而顯著提升Fe-N₄位點向PMS的電荷傳遞，進而促進O-H鍵和O-O鍵的同時斷裂產生Fe^IV=O。

進一步的研究表明，Fe^IV=O可顯著提升類芬頓反應體系的氧化效能，可實現高效、靶向、穩定地去除水中難降解有機污染物。其中Fe^IV=O的氧化貢獻隨著污染物的單電子氧化電勢提高而增大。

該工作揭示了單原子催化類芬頓反應過程中Fe^IV=O的起源，為理解單原子催化劑，特別是高載量的單原子催化劑上獨特的催化性質提供了新的認識。

論文信息

Generation of Fe^IV=O and its Contribution to Fenton-Like Reactions on a Single-Atom Iron-N-C Catalyst

Cheng?Cheng, Dr. Wei Ren, Fei Miao, Xuantong Chen, Xiaoxiao Chen, Prof. Hui Zhang

文章的第一作者是武漢大學的博士研究生程成。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202218510

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