為了解決這一問題,芬蘭圖爾庫大學李健維課題組首次利用動態組合化學(dynamic combinatorial chemistry,DCC)為合成聚合物的單鏈折疊過程提供了具有自適應化學結構的非共價交聯分子系統。這種方法利用間位的二硫醇苯甲酸作為分子模塊來構建作為非共價交聯劑的動態組合分子庫(dynamic combinatorial libraries,DCLs)。分子模塊在通過去質子化溶于pH = 7.4的磷酸緩沖溶液后,會通過硫醇的氧化來合成一系列元數各異,即化學結構不同的陰離子二硫大環以組成DCL。得益于硫醇-二硫鍵以及二硫鍵-二硫鍵之間的化學交換,DCL中分子的化學結構可以進行適應性的重組轉化,從而幫助化學系統達到自由能級最低的狀態。當這些陰離子二硫大環作為交聯分子與處于構象伸展狀態的陽離子聚合物模板發生作用時,陰陽離子的中和會觸發疏水效應而驅動聚合物模板的折疊。

這項研究不僅為聚合物單鏈折疊提供了全新的化學方法,也首次為動態組合化學的基礎研究和功能開發成功引入了大分子動態這一重要的因素。
Dawei Qi,?Xuncheng Shi,?Caihong Lin,?Ferdinand Holzhausen,?Liljestr?m Ville,?Xun Sun,?Jinghui Luo,?Leena Pitk?nen,?Ya Zhu,?Jessica Rosenholm,?Sirpa Jalkanen,?Jianwei Li
Angewandte Chemie International Edition
DOI:?10.1002/anie.202408670