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聚合物半導體具有質輕、柔性和可溶液加工等優點，受到了廣泛關注。但與p型聚合物半導體材料相比，目前n型聚合物半導體材料的發展相對滯后，其中強缺電子基元的種類相對匱乏是主要原因之一。因此開發新型的缺電子基元具有重要意義，有利于促進n型聚合物半導體發展以及相應電子器件的應用。

圖 1. （a）功能化菲酰亞胺基受體基元的設計思路；（b）基于理論計算的LUMO能級。

近日，南方科技大學郭旭崗教授課題組和海南大學材料學院陳志才副教授合作，采用菲稠環基元（PhA）為核心，通過酰亞胺基，羰基或氰基雙功能化的策略，設計、合成了新型的受體基元CPOI和CPCNI，其設計策略如圖1所示。與傳統的單酰亞胺功能化的受體基元相比，進一步羰基或氰基功能化，可以實現更強的拉電子能力，其中 CPCNI的理論計算LUMO能級深至-3.52 eV，缺電子性能力強于經典的強受體結構基元NDI（-3.41 eV）和PDI（-3.46 eV）。電化學測試結果進一步證明了上述結論，CPCNI的實驗測試LUMO能級可以深至-3.84 eV。

圖 2. （a）DIPCPOI和（b）DIPCPCNI的單晶結構和堆積模式。

為研究兩種受體基元分子骨架的幾何構型，作者成功培養并解析了它們的衍生物DIPCPOI和DIPCPCNI的單晶結構。如圖2所示，兩種受體基元的分子骨架都表現出了高度的平面性，相鄰分子之間也堆積緊密，這有利于提高相應聚合物半導體材料主鏈的平面性。

圖 3. ?功能化菲酰亞胺基n型高分子半導體的合成路線。

基于上述受體構建基元優異的溶解性、高度的平面性和強的缺電子性，作者將它們應用于了n型聚合物半導體的開發，合成了 PCPOI-Tz和PCPCNI-Tz（圖3）。得益于酰亞胺基、氰基的協同拉電子效應，PCPCNI-Tz的LUMO能級可以深至-3.83 eV，在有機場效應晶體管中表現出n型傳輸性能，遷移率為0.014 cm²?V^-1?s^-1；值得注意的是，得益于其較深的LUMO能級，晶體管器件的閾值電壓可以低至19 V。

該工作中，郭旭崗教授和陳志才副教授等通過酰亞胺基結合羰基或氰基雙功能化菲基元的策略，構筑了兩種具有優異溶解性、高度平面性和強缺電子性的受體構筑基元CPOI和CPCNI，并基于它們開發了新型的n型聚合物半導體材料。該工作不僅豐富了強受體基元的種類，也提供了“雙功能化”稠環基元開發新型強受體基元的設計策略，為后續工作提供了可借鑒的重要經驗。

論文信息

Functionalized Phenanthrene Imide-Based Polymers for n-Type Organic Thin-Film Transistors

Jie Yang, Dr. Jianfeng Li, Xiage Zhang, Wanli Yang, Sang Young Jeong, Enmin Huang, Dr. Bin Liu, Prof. Han Young Woo, Dr. Zhicai Chen and Prof. Xugang Guo

文章第一作者是南方科技大學博士研究生楊杰和高級研究學者李建鋒。通訊作者為南方科技大學郭旭崗教授和海南大學陳志才副教授。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202319627

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