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隨著鋰離子電池（LIBs）的大規模應用，每年將產生大量廢舊鋰離子電池，如何以清潔高效的方式實現其回收和再利用對社會構成了挑戰。與傳統過渡金屬氧化物相比，過渡金屬氟化物表現出金屬-氟化物鍵的高離子特性，因此具有更高的氧化還原電位，作為鋰離子電池正極材料時能展現更高的放電平臺。在各種金屬氟化物中，氟化銅（CuF₂）因其高理論容量（528 mAh g^-1）和氧化還原電位（~3.55 V），是極具前景和競爭力的正極材料。然而，CuF₂具有一些不足，阻礙了其大規模的應用，主要體現在：1）高電負性導致的大帶隙和固有的低電導率。2）使用高度污染和危險的氫氟酸作為原材料，導致復雜且成本高的合成過程。3）循環過程中體積變化大。4）在有機電解質中穩定性差（易溶解）。

近日，東北師范大學李英奇副教授、譚華橋教授、李陽光教授和吉林大學郎興友教授合作，使用廢舊鋰離子電池含氟電解液作為溶劑，通過簡便的溶劑熱方法原位氟化具有高導電性的三維多孔泡沫銅，再用交聯的海藻酸鈉（SA）層對其進行包覆，合成具有石榴結構的高性能CuF₂@void@SEI@SA正極材料。

CuF₂@void@SEI@SA復合電極的結構在鋰離子電池應用中具有獨特的優勢。首先，CuF₂@void@SEI@SA電極原位錨定在多孔泡沫銅基底上，改善了材料整體的電子傳輸性能。其次，在溶劑熱過程中，CuF₂納米顆粒同時被有機電解液分解的SEI保護層包覆，形成核殼結構，在充放電過程中可以有效緩解內部CuF₂納米顆粒的體積變化。另外，為了避免在充放電過程中內部CuF₂納米顆粒進一步溶解到電解液中，通過在CuF₂@void@SEI表面包覆SA層，抑制CuF₂納米顆粒在有機電解液中的進一步溶解，保證了復合電極的穩定性。

有趣的是，通過控制溶劑熱處理時間可以輕松調節內部CuF₂核的大小。隨著時間的延長（1小時、6小時和12小時），內部CuF₂納米顆粒的尺寸逐漸減小，直到完全消失。在CuF₂核和SEI殼層之間創造適當的空隙有助于緩解CuF₂的體積變化并延長電極的壽命。

最終，CuF₂@void@SEI@SA復合電極在鋰離子電池應用中表現出較高的容量，優異的倍率性能和出色的循環穩定性。該工作符合綠色環保的發展理念，為實現社會效益、環境效益和經濟效益的統一提供了一種新策略。

論文信息

High-Performance Pomegranate-Like CuF2?Cathode Derived from Spent Lithium-Ion BatteriesDr. Xianggang Zhou,?Dr. Shanshan Xiao,?Dr. Dan Yang,?Prof. Yingqi Li,?Dr. Ruiqi Yao,?Prof. Xingyou Lang,?Prof. Huaqiao Tan,?Prof. Yangguang Li,?Prof. Qing Jiang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202409255

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