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受限于多硫化物嚴(yán)重的穿梭以及遲緩的反應(yīng)動力學(xué)，將多硫化物的“吸附-催化轉(zhuǎn)化”限域在催化載體中能有效提升鋰硫電池活性物質(zhì)的利用率。根據(jù)Sabatier定律，單一活性位點往往較難實現(xiàn)多硫化物吸附和催化轉(zhuǎn)化的動態(tài)平衡，巧妙構(gòu)筑兼具強(qiáng)吸附和高轉(zhuǎn)化的雙活性位點是行之有效的策略。因為活性位點的電子結(jié)構(gòu)決定了催化劑本征的催化性能，因而實現(xiàn)位點電子結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)調(diào)控有助于理解內(nèi)在催化活性與電化學(xué)性能之間的構(gòu)效關(guān)系。

近日，蘇州大學(xué)張亮教授課題組以尖晶石為研究對象，通過構(gòu)建Mn_Oh-O-Co_Td的幾何構(gòu)型單元，借助同步輻射等多尺度表征手段，破譯幾何構(gòu)型依賴的電荷-自旋-軌道耦合規(guī)則，指導(dǎo)基于雙位點競爭吸附的多硫化物催化轉(zhuǎn)化。

利用同步輻射譜學(xué)表征技術(shù)，定量闡明不同陽離子的選擇性幾何位點占據(jù)分布，成功合成了富含Mn_Oh-O-Co_Td（其中Mn占據(jù)八面體，Co占據(jù)四面體）骨架的卵殼狀三金屬尖晶石氧化物納米盒（CoFeMnO YSNCs）。基于此，通過理論計算結(jié)合實驗驗證，以Mn_Oh-O-Co_Td為研究對象，分別探究四面體和八面體構(gòu)型的活性位點與多硫化物作用的電荷-自旋-軌道拓?fù)湔{(diào)制規(guī)則，提出了一種在原子尺度下集成精準(zhǔn)調(diào)控幾何構(gòu)型依賴的催化活性的普適法則。

特別地，通過對具有不同構(gòu)型的活性位點電子結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計，實現(xiàn)差異化性質(zhì)調(diào)控，進(jìn)而賦予特異性功能導(dǎo)向。結(jié)果表明，基于自旋超交換作用的Mn_Oh-O-Co_Td骨架充分激活了位點間的電荷轉(zhuǎn)移；處于四面體中心的高自旋Co_Td以金屬-硫共價鍵的形式強(qiáng)力地錨定多硫化物；處于八面體中心的具有姜泰勒活性的Mn_Oh能誘發(fā)軌道特異性的多硫化物轉(zhuǎn)化，三者協(xié)同地實現(xiàn)了多硫化物在Mn_Oh-O-Co_Td骨架上的吸附和催化轉(zhuǎn)化。

論文信息

Cooperative Catalysis of Polysulfides in Lithium–Sulfur Batteries through Adsorption Competition by Tuning Cationic Geometric Configuration of Dual-active Sites in Spinel Oxides

Hongtai Li; Pei Shi; Lei Wang; Tianran Yan; Tong Guo; Xiao Xia; Chi Chen; Jing Mao; Dan Sun; Liang Zhang

文章的第一作者是蘇州大學(xué)的李宏泰博士，通訊作者是蘇州大學(xué)的張亮教授。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202216286

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