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水系電池由于其固有的安全性、成本效益和無毒性等優點，已成為大規模儲能應用的有競爭力的候選者。然而，傳統的水系電池負極材料缺乏酸堿共耐受性，在循環過程中存在枝晶、鈍化和腐蝕問題。例如，鉛陽極通常在酸性條件下工作，過早鈍化導致只有200-400圈循環壽命;金屬氫化物(MmH)通常適用于堿性條件，而循環時體積的膨脹-收縮對循環壽命有不利影響;鋅陽極在弱酸性或堿性條件下工作，但重復的沉積/剝離過程會導致鋅枝晶、析氫和腐蝕反應。

共價有機框架(COF)是一種很有前途的電極材料，其結構中具有可設計的活性位點基團(N=N, C=N和C=O)和由精細拼接的有機分子結構塊組成的周期骨架。然而，大多數COFs材料在惡劣的化學環境，例如在酸性和堿性環境中面臨穩定性差的問題，這使它們無法保持結構完整性。COFs的不穩定性一般來源于將有機分子單元網狀在一起的可逆共價鍵，這種可逆性極大地限制了COFs的化學穩定性。

近日，松山湖材料實驗室的呂海明副研究員，廣東工業大學的張海燕教授，香港城市大學的支春義教授合作，報道了一種含有吡嗪(C=N)和苯胺(-NH-)基團的共價有機框架(HPP-COF)作為長循環和高倍率的酸性和堿性電池陽極。

HPP-COF通過親核芳香取代(S_NAr)反應生成，這可以降低共價鍵的可逆性，生成穩固的-NH-共價鏈接，為框架提供優異的化學穩定性；其次，HPP-COF的-NH-基團與水分子形成的氫鍵網絡能避免H⁺/OH^–的攻擊。HPP-COF的穩固共價鍵協同氫鍵網絡，可有效提高化學穩定性。此外，氫鍵網絡還促進了H⁺/OH^–通過Grotthuss機制的快速傳輸。

因此，HPP-COF在酸性和堿性電解質中保持高耐酸堿性，并表現出優越的循環穩定性和速率性能(在1 M H₂SO₄電解質中66.6 mAh g^-1@ 30 A g^-1并且超過40000次循環; 在1 M NaOH電解質中91.7 mAh g^-1@ 100 A g^-1并且在30 A g^-1下超過30000次循環)。該工作為COF材料在酸性和堿性電池中的結構設計和應用開辟了新的方向。

論文信息

A Covalent Organic Framework as a Long-life and High-Rate Anode Suitable for Both Aqueous Acidic and Alkaline Batteries

Yilun Lin,?Huilin Cui,?Chao Liu,?Ran Li,?Shipeng Wang,?Guangmeng Qu,?Zhiquan Wei,?Yihan Yang,?Yaxin Wang,?Zijie Tang,?Hongfei Li,?Haiyan Zhang,?Chunyi Zhi,?Haiming Lv

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202218745

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