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大力發(fā)展清潔能源，推進電氣化發(fā)展是實現(xiàn)碳達峰、碳中和目標的重要轉(zhuǎn)型之路。鋰離子電池作為一種先進的清潔能源，具有能量密度高、環(huán)境友好等優(yōu)點，被廣泛應用于電動汽車與儲能行業(yè)。近年來，隨著鋰離子電池在航天、高寒地區(qū)、軍事等極端環(huán)境的應用增加，對其環(huán)境適應性提出了更高的要求。由于傳統(tǒng)鋰離子電池在-20 ℃以下性能會迅速惡化，甚至無法正常充放電，因此實現(xiàn)良好的低溫性能是目前商業(yè)化鋰離子電池最大的挑戰(zhàn)之一。

弱溶劑化電解液體系因為具有低的脫溶劑化能及快速界面離子反應特性，在低溫鋰離子電池領(lǐng)域展現(xiàn)出潛在的應用價值。然而，不同于傳統(tǒng)碳酸酯基電解液，弱溶劑化電解液會使用有機鋰鹽來進一步降低溶劑化作用，因此電解液存在大量有機陰離子團簇結(jié)構(gòu)，但是對于有機陰離子誘導的SEI膜的結(jié)構(gòu)特性及其對低溫電化學性能的影響還不清楚。

近日，哈工大化學與化工學院梁家?guī)r教授與中科院化學所郭玉國研究員團隊合作，揭示了低溫鋰鹽二氟草酸硼酸鋰（LiDFOB）陰離子（DFOB^–）誘導形成的有機SEI（Li_xBO_yF_z）具有高的電解液溶脹特性及高的電子電導，會造成低溫條件下溶劑共嵌入及電解液還原分解。

在建立了基于富有機SEI膜的結(jié)構(gòu)缺陷的理論基礎(chǔ)上，通過引入具有更弱溶劑化作用的二氟磷酸鋰（LiDFP）作為共溶質(zhì)，在保證弱溶劑化電解液結(jié)構(gòu)不變的前提下，基于陰離子結(jié)合能差異，利用DFP^–置換第一溶劑化殼層中的部分DFOB^–、優(yōu)先參與SEI形成反應，構(gòu)建了表層富無機Li₃PO₄的SEI膜，并抑制DFOB^–的還原分解。實現(xiàn)了溶劑化結(jié)構(gòu)及SEI膜結(jié)構(gòu)的可控、精準構(gòu)筑，該“陰離子置換”策略也被稱為“陰離子開關(guān)”策略。

利用接觸角實驗及COMSOL理論模擬計算研究發(fā)現(xiàn)富無機SEI的結(jié)構(gòu)特性，即具有弱的電解液溶脹行為（溶脹率由2.3降低為1.5），揭示了其對于溶劑共嵌入、電子逃逸等行為的抑制機制。

研究結(jié)果顯示，在Li₃PO₄?SEI保護的高比能動力電池體系（NCM811||Gr/SiOx、NCM811||SiOx）中獲得了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性及高的低溫容量保持，同時闡明了SEI膜結(jié)構(gòu)特性與電解液消耗、溶劑共嵌入、負極結(jié)構(gòu)動態(tài)演化過程間的作用機制，發(fā)展了低溫鋰離子電池SEI膜結(jié)構(gòu)的優(yōu)化理論和方法。

論文信息

Mitigating Swelling of the Solid Electrolyte Interphase using an Inorganic Anion Switch for Low-temperature Lithium-ion Batteries

Prof. Jia-Yan Liang,?Dr. Yanyan Zhang,?Prof. Sen Xin,?Dr. Shuang-Jie Tan,?Xin-Hai Meng,?Dr. Wen-Peng Wang,?Prof. Ji-Lei Shi,?Prof. Zhen-Bo Wang,?Prof. Fuyi Wang,?Prof. Li-Jun Wan,?Prof. Yu-Guo Guo

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202300384

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