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光氧化還原催化已廣泛用于實(shí)現(xiàn)多種化學(xué)鍵的選擇性活化。紅光/近紅外光（NIR）因光毒性低，生物組織穿透性高等優(yōu)勢(shì)，更適合于生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。然而可以被紅光/NIR激發(fā)的光催化劑（PCs）通常面臨氧化/還原電位不足等問(wèn)題，致使開發(fā)紅光/NIR光氧化還原催化體系非常困難。在自然界中，介導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（MET）是實(shí)現(xiàn)細(xì)胞呼吸和光合作用等生理功能的基礎(chǔ)。電子介體可以充當(dāng)電子的傳遞者并減輕反向電子轉(zhuǎn)移，從而促進(jìn)放能的氧化還原過(guò)程。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)胡進(jìn)明教授課題組、劉世勇教授課題組和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)附屬第一醫(yī)院（安徽省立醫(yī)院）尹大龍教授課題組合作，通過(guò)MET策略選擇合適的電子介體來(lái)促進(jìn)PCs與N-亞硝酰胺一氧化氮（NO）供體（NOA）之間的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，激活具有比PCs更高三重態(tài)能量和/或還原電位的NOA，發(fā)展了一種控制NO氣體信號(hào)分子釋放的全新機(jī)制。

研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一系列包含2,4-二硝基苯胺作為電子介體的NOA，通過(guò)四苯基四苯并卟啉鈀(II)(PdTPTBP)在紅光照射下實(shí)現(xiàn)NO的定量釋放。通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了此方法在不同PCs和NOA（包括氨基甲酸酯、酰胺和脲的衍生物）之間的普適性。此外，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)NO的釋放速率可以通過(guò)調(diào)節(jié)2,4-二硝基苯胺和N-硝基酰胺基團(tuán)之間的烷基鏈長(zhǎng)進(jìn)行調(diào)控。

研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將NOA-2和PdTPTBP引入膠束內(nèi)核，所制備的膠束納米粒子被腫瘤細(xì)胞吞噬后，在常氧和乏氧條件下均可實(shí)現(xiàn)紅光觸發(fā)胞內(nèi)NO釋放。在生理?xiàng)l件下，這些納米粒子對(duì)腫瘤細(xì)胞展現(xiàn)出選擇性光毒性，證明其可以作為一種安全有效的腫瘤治療方法。

該工作發(fā)展了一種控制釋放NO氣體信號(hào)分子的全新機(jī)制，通過(guò)介導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)了紅光觸發(fā)NO定量釋放，并展示了其在腫瘤治療中的潛在應(yīng)用價(jià)值。

論文信息

Biomimetic Activation of?N-Nitrosamides with Red Light-Triggered Nitric Oxide Release via Mediated Electron Transfer

Guihai Gan,?Dr. Zhiqiang Shen,?Shaoqiu Zheng,?Prof.?Dr. Guoying Zhang,?Prof.?Dr. Dalong Yin,?Prof.?Dr. Shiyong Liu,?Prof.?Dr. Jinming Hu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202409981

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