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三維共價有機(jī)框架（3D COFs）具有高孔隙率、可定制的結(jié)構(gòu)和豐富的活性位點(diǎn)，是設(shè)計光催化劑的理想平臺。然而3D COFs合成和功能化修飾的復(fù)雜性限制了其應(yīng)用。針對這一問題，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院袁帥教授、周俊教授與雷建平教授合作，提出了一種創(chuàng)新性的3D COFs逐步質(zhì)子化策略，應(yīng)用于光催化合成H₂O₂（圖1）。研究團(tuán)隊設(shè)計了一系列具有8連接卟啉單元的3D-bcu-COFs，并通過逐步質(zhì)子化亞胺和卟啉位點(diǎn)，成功優(yōu)化了其光催化性能。這項研究為設(shè)計具有可調(diào)能帶結(jié)構(gòu)和光電性能的3D COFs提供了一種新的方法，并為未來3D COFs在環(huán)境和能源中的應(yīng)用打下了基礎(chǔ)。

圖1. 3D COF的逐步質(zhì)子化增強(qiáng)H₂O₂光合成。

具體而言，研究團(tuán)隊首先合成了一系列3D-bcu-COFs作為光催化劑開發(fā)的多功能平臺。這些3D-bcu-COFs 由8連接的卟啉基元和線性單體連接而成，形成bcu拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。首先，通過用苯基、苯并噻二唑或苯并硒二唑基團(tuán)官能化線性連接體，分別生成了PT-COFs、S-COFs和Se-COFs（圖2）。然后，對這些COFs進(jìn)行逐步質(zhì)子化修飾，質(zhì)子化過程分為兩步：第一步質(zhì)子化亞胺鍵，生成HPT-COF、HS-COF和HSe-COF；第二步質(zhì)子化卟啉中心，生成雙重質(zhì)子化的H₂PT-COF、H₂S-COF和H₂Se-COF（圖3）。質(zhì)子化后的COFs表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的可見光吸收和電荷分離效率，特別是H₂Se-COF在光催化H₂O₂生產(chǎn)中的表現(xiàn)尤為優(yōu)異，H₂O₂的生產(chǎn)速率高達(dá)6.1 mmol g^?1?h^?1，顯示雙重功能化的優(yōu)勢在設(shè)計光催化劑方面的優(yōu)勢。這項研究證明了通過結(jié)構(gòu)設(shè)計和化學(xué)改性相結(jié)合的方法，能夠顯著提升3D COFs的光催化性能，為COF基光催化劑的設(shè)計提供了新思路，并為未來3D COFs在環(huán)境和能源領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

圖2. 3D-bcu-COFs 的合成和配體官能化。

圖3. 3D-bcu-COFs 的逐步質(zhì)子化策略。

論文信息

Stepwise Protonation of Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Enhancing Hydrogen Peroxide Photosynthesis

Pengfei Dong,?Xinyu Xu,?Taikang Wu,?Dr. Rengan Luo,?Weisu Kong,?Zhiyuan Xu,?Prof. Shuai Yuan,?Prof. Jun Zhou,?Prof. Jianping Lei

論文第一作者為南京大學(xué)博士生董鵬飛和徐鑫宇。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202405313

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