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有機(jī)熱電材料由于其輕薄柔性、易于大面積溶液加工、化學(xué)結(jié)構(gòu)高度可調(diào)、熱導(dǎo)率低的本征優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是發(fā)展新一代智能熱電器件的理想選擇。由于有機(jī)半導(dǎo)體較低的載流子遷移率，目前報(bào)道的絕大多數(shù)有機(jī)熱電器件都需要通過化學(xué)摻雜提高材料的載流子濃度，從而優(yōu)化材料的熱電性能。遺憾的是，化學(xué)摻雜不但提高了器件制備的復(fù)雜度和成本，還會(huì)降低材料的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，這些缺點(diǎn)阻礙了對(duì)有機(jī)熱電材料實(shí)際應(yīng)用的探索。

近日，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所朱曉張研究員和國(guó)家納米科學(xué)中心朱嘉研究員合作，引入具有強(qiáng)醌式化效應(yīng)的噻吩并噻吩作為給體單元，與經(jīng)典的受體單元苯并二噻二唑共聚，合成了高自旋基態(tài)的給體-受體型共軛聚合物PBBT?TT，以及沒有引入噻吩并噻吩單元的對(duì)比材料PBBT?T。

結(jié)果表明，由于具有超窄帶隙以及同類材料中最高的單線態(tài)-三線態(tài)能隙，PBBT?TT具有很高的自由基濃度，從而產(chǎn)生了較高的本征電導(dǎo)率和很高的本征熱電性能（功率因子最高達(dá)到26.1 μW m^?1?K^?2）。這是目前無(wú)需化學(xué)摻雜的本征有機(jī)熱電材料中的最高性能，并且超過了部分經(jīng)過化學(xué)摻雜的有機(jī)半導(dǎo)體材料。進(jìn)一步研究表明，PBBT?TT薄膜中存在的強(qiáng)烈的反鐵磁自旋偶合提高了材料在費(fèi)米能級(jí)附近的態(tài)密度，進(jìn)一步加強(qiáng)了分子鏈間的載流子傳輸，從而提高了材料的本征熱電性能。另外，由于沒有摻雜劑引入對(duì)材料體系的破壞，PBBT?TT薄膜能夠在超過120天的時(shí)間中保持初始的熱電性能。這項(xiàng)工作證明了高自旋聚合物在熱電器件中的應(yīng)用潛力，為發(fā)展新的高性能本征熱電材料提供了新的思路。

論文信息

Thermoelectric Performance in Triplet-Ground-State Polymer Intrinsically Boosted by Enhanced Proquinoidal Characteristic

Runshi Wu,?Yu Wei,?Dr. Xiaojuan Dai,?Dr. Liqin Yan,?Dr. Wuyue Liu,?Prof.?Dr. Dafei Yuan,?Prof.?Dr. Jia Zhu,?Prof.?Dr. Xiaozhang Zhu

文章的第一作者是中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所博士研究生武潤(rùn)石和北京師范大學(xué)?國(guó)家納米科學(xué)中心聯(lián)合培養(yǎng)碩士研究生魏瑜。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202413061

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