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通過電解水制氫是一種有潛力的方法，因為它不僅可以在20~25℃的環境溫度下工作，其還具有高法拉第效率，產生的副產物還對環境沒有危害。然而，貴金屬(如Pt)是目前最優異的析氫反應(HER)電催化劑，因為它們具有良好的電催化活性和快速的HER動力學，從而可以實現高效的商業電解水。但是使用高成本的貴金屬對大規模生產氫氣有極大的限制，因此在目前的研究場景中，開發高性能、低成本、非貴金屬和穩定的電催化劑是十分有意義的。

基于此，韓國亞洲大學Byungmin Ahn和In Sun Cho(共同通訊)等人制備了一種V_xCuCoNiFeMn(x=0,0.5和1.0)高熵合金(HEAs)催化劑，以確定V在提高催化劑HER活性中的積極作用。

本文使用三電極體系在1 M KOH中對催化劑的催化性能進行了性能測試。研究發現，對比催化劑Control-HEA的HER活性最低，其在50 mA cm^-2的電流密度下的過電位(η₅₀)為422 mV，而V_0.5-HEA的η₅₀則降低至344 mV，比Control-HEA低約80 mV。雖然V_0.5-HEA與Control-HEA相比，HER性能有所提高，但是V_1.0-HEA具有最優異的HER活性，η₅₀為250 mV，比Control-HEA低約170 mV，與Pt/C(η₅₀為207 mV)相當。

此外，本文還比較了V_1.0-HEA和其他最近報道的HEA催化劑的堿性HER活性。值得注意的是，V_1.0-HEA比其他非貴金屬的HEA表現出更高的HER活性，這也表明在HEA中引入V可以大大提高催化劑在高電流密度下的HER活性。此外，本文還在1 M KOH電解質中測試了V_1.0-HEA，V_0.5-HEA和Control-HEA的析氧反應(OER)活性。測試后發現，V_1.0-HEA達到50 mA cm^-2的OER電流密度的過電位(370 mV)，分別比Control-HEA(473 mV)和V_0.5-HEA(417 mV)低約100和50 mV。值得注意的是，其性能與商業OER電催化劑RuO₂(355 mV)相當。

之后，根據HEA的雙功能活性，本文構建了V_1.0-HEA||V_1.0-HEA雙電極體系。不出所料的是，在電流密度為25 mA cm^-2時，V_1.0-HEA||V_1.0-HEA所需的電壓為1.85 V，遠低于Control-HEA||Control-HEA(2.1 V)。這些結果強烈表明，V的引入可以同時提高催化劑的HER和OER活性，并使得催化劑展現出優異的全解水性能。

之后，本文通過密度泛函理論(DFT)計算了解了催化劑的HER過程的反應動力學。根據計算結果可以發現，Control-HEA表現出最高的水解離能壘(ΔG_(H2O)為-2.594 eV)，相比之下，在引入V后，V_0.5-HEA和V_1.0-HEA的ΔG_(H2O)值分別大大降低至-2.108和-1.614 eV，這表明其具有較快的Volmer過程。

此外，對于Control-HEA，其氫吸附自由能(ΔG_H*)為-0.477 eV，而V_0.5-HEA和V_1.0-HEA的ΔG_H*則分別為-0.393和-0.128 eV，這表明HEA表面的氫吸附過程顯著增強，這也說明了V_1.0-HEA的HER活性的提高是通過促進氫吸附/脫附步驟實現的。

總體而言，非氧化物基電催化劑，特別是具有高電子態的金屬/合金，與它們對應的氧化物相比，可能具有最適中的中間產物結合能，這意味著氫吸附自由能可以接近0 eV，從而促進快速的氫吸附(H^*)和氫氣的生成，從而實現高效的電解水。

此外，電催化劑的金屬性質通常比金屬氧化物提供更高效的電荷轉移動力學。總之，本文的研究方法可以促進未來非貴金屬和高活性HEA催化劑的發展。

Complementary Functions of Vanadium in Boosting Electrocatalytic Activity of CuCoNiFeMn High-Entropy Alloy for Water Splitting,?Advanced Functional Materials,?2023, DOI: 10.1002/adfm.202301153.

https://doi.org/10.1002/adfm.202301153.

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