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鋅-空氣電池(ZABs)因豐富的鋅儲量和較高的能量密度而成為具有吸引力的能量轉(zhuǎn)換裝置。ZABs的理論能量密度為1353 Wh·kg^-1，遠高于鋰離子電池。然而，ZABs的陰極氧還原反應(ORR)非常緩慢，導致輸出的能量密度遠低于理論值。因此，ZABs的商業(yè)應用高度依賴于ORR催化劑的活性。到目前為止，最優(yōu)異的ORR催化劑仍然是貴金屬基催化劑，它們的高價格嚴重提高了ZABs的成本。這也使得許多研究人員致力于開發(fā)非貴金屬(如鐵、鈷、鎳、錳)催化劑，但其ORR活性仍遠不及Pt催化劑。

基于此，復旦大學Li Zhe、天津大學劉輝和杜希文(共同通訊)等人證明了一種物理過程，即液相激光燒蝕，由于其非平衡狀態(tài)可以制備出具有可控缺陷的銀納米粒子(Ag NPs)，而具有可控缺陷的銀納米粒子展現(xiàn)出了優(yōu)異的ORR性能。

本文在O₂飽和的1 M KOH溶液中，通過標準的三電極體系測試了Ag NPs的ORR性能。本文還在相同條件下測試了商業(yè)20wt% Pt/C的ORR性能以進行對比。其中，Pt/C的質(zhì)量活性為0.17 A mg^-1_Pt，與文獻報道的結果一致。不同Ag催化劑的線性掃描伏安(LSV)曲線顯示，LN-Ag的ORR催化活性最好，其起始電位為980 mV(0.15 mA cm^-2)，甚至低于Pt/C(E_onset=983 mV)。

此外，LN-Ag的半波電位(E_half)為884 mV，這遠優(yōu)于IW-Ag(E_half=862 mV)、BW-Ag(E_half=845 mV)和M-Ag(E_half=782 mV)，并且與Pt/C(E_half=888 mV)十分接近。相較于最先進的非貴金屬ORR催化劑(Co，F(xiàn)e，Mn等)和基于Ag的ORR催化劑，LN-Ag表現(xiàn)出了優(yōu)異的ORR性能。令人興奮的是，在空氣陰極中添加Ag催化劑的鋅-空氣電池具有262.85 mW cm^-2的超高放電功率密度，這優(yōu)于已報道的Ag基電池。

本文進一步進行了密度泛函理論(DFT)計算，以了解堆垛層錯(SFs)對催化劑ORR過程的影響。ORR涉及若干中間體(如OOH^*、O^*和OH^*)，具有復雜的4電子過程。由于Ag催化劑的氧結合能(OBE)較低，其ORR速率決定步驟(RDS)是第一步，即形成OOH^*。計算結果還表明，隨著配位數(shù)(CN)的減少和拉伸應變(TS)的增加，催化劑的第一步自由能逐漸降低，從1.152 eV(CN=9，TS=0%)轉(zhuǎn)變?yōu)?.626 eV(CN=5，TS=10%)。但過高的OBE不利于OH^*的脫附，隨著CN的減小和TS的增加，第四步的自由能從-0.387 eV(CN=9，TS=0%)增加到0.167 eV(CN=5，TS=10%)。即使如此，第四步的自由能仍然低于第一步。

因此，Ag催化劑的RDS仍然是OOH^*的形成。總之，低CN和高TS可以顯著降低RDS的自由能。值得注意的是，隨著CN的降低和TS的增加，相鄰Ag原子之間的電子密度降低，這使得催化劑的d帶中心從-3.798 eV(CN=9，TS=0%)上升到-3.352 eV(CN=5，TS=10%)。d帶中心的上移可以克服Ag催化劑的弱吸附，提高ORR活性。綜上所述，本文的研究結果表明在金屬中引入高密度缺陷，可以將低活性材料轉(zhuǎn)化為高活性催化劑。

Engineering Dense Stacking Faults in Silver Nanoparticles for Boosting the Oxygen Reduction Reaction,?ACS Energy Letters,?2023, DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01173.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c01173.

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