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過氧化氫（H₂O₂）因其廣泛的應(yīng)用于醫(yī)藥、化學(xué)合成及消毒等多個(gè)重要工業(yè)領(lǐng)域而顯得尤為重要。當(dāng)前，H₂O₂的主流生產(chǎn)方法是蒽醌法，該方法雖然成熟但存在環(huán)境污染和高能耗等問題。與此同時(shí)，通過兩電子氧還原反應(yīng)（2e? ORR）的電化學(xué)合成為H₂O₂的生產(chǎn)提供了一種環(huán)保且可持續(xù)的新途徑。碳基材料由于其低成本、良好的導(dǎo)電性和穩(wěn)定性，成為2e? ORR催化劑的熱門研究對象。

盡管傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為氧功能基團(tuán)（OFGs）是提升這類催化劑性能的關(guān)鍵，但它們的具體作用機(jī)制至今尚未明確。Monash（蒙納什）大學(xué)的張杰教授及其研究團(tuán)隊(duì)通過系統(tǒng)地調(diào)控碳材料中的氧功能基團(tuán)（OFGs）和碳功能基團(tuán)（CFGs），對這一傳統(tǒng)觀點(diǎn)提出了挑戰(zhàn)。他們利用X射線光電子能譜（XPS）和旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極（RRDE）等技術(shù)，精確地量化了催化劑的表面組成，并對其催化性能進(jìn)行了全面評估。

研究結(jié)果表明，sp²/sp³雜化碳比例是決定催化劑性能的關(guān)鍵因素，與H₂O₂的選擇性密切相關(guān)，而過去對OFGs的作用可能被高估了。通過精細(xì)調(diào)控sp²與sp³的比例，張教授的團(tuán)隊(duì)在0.4至0.6 V vs. RHE的電位范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了接近100%的H₂O₂選擇性，其起始電位接近理論熱力學(xué)電位（0.695 V vs. RHE），這一突破性成果不僅優(yōu)化了催化劑的設(shè)計(jì)，也推動(dòng)了H₂O₂電合成技術(shù)的發(fā)展。

這項(xiàng)研究不僅挑戰(zhàn)了行業(yè)內(nèi)的傳統(tǒng)認(rèn)知，也為未來設(shè)計(jì)和開發(fā)高效、可持續(xù)的H₂O₂電合成催化劑指明了方向。張教授團(tuán)隊(duì)的這一發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了在催化劑設(shè)計(jì)中精確控制雜化碳比例的重要性，為全球催化科學(xué)領(lǐng)域提供了新的思路和實(shí)踐指南。

論文信息

The Ratio of sp²?and sp³?Hybridized Carbon Determines the Performance of Carbon-based Catalysts in H₂O₂?Electrosynthesis from O₂

Dayu Zhu, Hsi-wen Wu, Wye-Khay Fong, Rico F. Tabor, Jie Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202500145

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