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Angew. Chem. :水操控晶體學(xué),觸發(fā)反應(yīng)新路徑!2025-04-15
碲(Te)基水系電化學(xué)以其獨(dú)特的多價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)換和高容量特性,被視為提升水系電池能量密度的有力候選。然而,面臨氧化還原動(dòng)力學(xué)緩慢、Te4+易溶解以及儲(chǔ)能機(jī)制爭(zhēng)議的問(wèn)題,實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的Te0/Te4+電化學(xué)過(guò)程仍充滿挑戰(zhàn)。因此,亟需攻克這些關(guān)鍵障礙,以開(kāi)發(fā)高性能的碲基水系電池,實(shí)現(xiàn)高容量和穩(wěn)定的氧化還原機(jī)制。

近日,復(fù)旦大學(xué)晁棟梁教授、周萬(wàn)海副研究員及哈理工劉欣教授合作,提出了一種晶體學(xué)調(diào)控策略,通過(guò)減少自由水含量來(lái)實(shí)現(xiàn)TeO2的非晶化,從而加速和穩(wěn)定TeO2/Te電化學(xué)過(guò)程。此研究加深了對(duì)多電子轉(zhuǎn)換型電化學(xué)的理解,推動(dòng)了高能量密度水系電池的發(fā)展。

 

 

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通過(guò)調(diào)節(jié)電解液中NH4Ac和HAc的濃度與比例,對(duì)自由水含量進(jìn)行控制,從而調(diào)控了TeO2的結(jié)晶行為。在自由水多的環(huán)境中,如25 m HAc,非晶的二氧化碲會(huì)很快結(jié)晶(c-TeO2);而在25 m NH4Ac中,強(qiáng)氫鍵限制了自由水,使TeO2能夠保持非晶形態(tài)(a-TeO2)。a-TeO2賦予TeO2/Te電化學(xué)加速的動(dòng)力學(xué)、高可逆性與優(yōu)異的穩(wěn)定性。

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得益于非晶結(jié)構(gòu)的特性,a-TeO2/Te電化學(xué)反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,包括高比容量(834 mAh/g,接近99.3%的Te氧化還原利用率)、優(yōu)越的倍率性能(在10 A/g下保持644 mAh/g)和長(zhǎng)循環(huán)壽命(超過(guò)3000個(gè)循環(huán))。為開(kāi)發(fā)高能量水系電池開(kāi)辟了新的途徑。

文信息

Amorphization Stabilizes Te-Based Aqueous Batteries via Confining Free Water

Yanyan Zhang,?Prof. Wanhai Zhou,?Dr. Boya Wang,?Tengsheng Zhang,?Xiaoyu Yu,?Xinran Li,?Gaoyang Li,?Dr. Hongrun Jin,?Prof. Minghua Chen,?Prof. Wei Li,?Prof. Dongyuan Zhao,?Prof. Xin Liu,?Prof. Dongliang Chao

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202424056

 

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