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具有時(shí)間分辨變色磷光（TDPC）材料可以在單個(gè)刺激下為室溫磷光（RTP）材料提供時(shí)間維度上的額外通道，以實(shí)現(xiàn)多級(jí)加密模式、三維顯示和多路復(fù)用成像，因此在多重動(dòng)態(tài)信息加密和防偽領(lǐng)域極具吸引力。然而，由于晶體結(jié)構(gòu)缺陷的風(fēng)險(xiǎn)和相分離問(wèn)題，自保護(hù)或無(wú)基質(zhì)的TDPC材料的發(fā)展仍然受到限制。此外，對(duì)于TDPC材料而言，多種發(fā)光中心的調(diào)控與理解其內(nèi)在機(jī)制仍然具有挑戰(zhàn)性。而碳化聚合物點(diǎn)（CPDs）材料具有特殊的交聯(lián)聚合物雜化納米結(jié)果和本征發(fā)光行為，有利于形成豐富的表面態(tài)與多種激發(fā)態(tài)物質(zhì)的共存，這為設(shè)計(jì)與開發(fā)新型多模式TDPC材料提供了可能性。

近日，東北大學(xué)的張霞教授、韓義德教授、李文豪教授和清華大學(xué)的王定勝教授合作報(bào)道了一例具有可調(diào)控壽命的高對(duì)比度TDPC碳化聚合物點(diǎn)材料。通過(guò)一種新穎且合成友好的策略，對(duì)天冬氨酸和堿金屬離子進(jìn)行簡(jiǎn)單的熱解處理，在這種自保護(hù)的CPDs中引入離子鍵。DFT計(jì)算與結(jié)構(gòu)表征證實(shí)了高密度離子鍵在發(fā)色團(tuán)的三重態(tài)能級(jí)中的調(diào)節(jié)作用，實(shí)現(xiàn)了CPDs中綠色磷光與紅色磷光發(fā)光中心的穩(wěn)定存在。并且，這類材料的發(fā)光壽命（從幾十毫秒到幾百毫秒）可以根據(jù)重原子效應(yīng)與交聯(lián)增強(qiáng)發(fā)射效應(yīng)（CEE）去精確調(diào)控。同時(shí)，有效的輻射能量轉(zhuǎn)移也可以被用來(lái)更好地了解TDPC材料的內(nèi)在機(jī)制，進(jìn)一步擴(kuò)展了設(shè)計(jì)高質(zhì)量 TDPC 材料的基本原理，對(duì)發(fā)光性能進(jìn)行了更靈活的調(diào)節(jié)，為拓寬智能磷光應(yīng)用范圍邁出了重要一步。

論文信息

Enabling controllable time-dependent phosphorescence in carbonized polymer dots based on chromophore excited triplet energy level modulation by ionic bonding

Jie Sun,?Yancen Liu,?Yide Han,?Wenhao Li,?Nan Wang,?Lin Zhang,?Yu Zhang,?Fuyao Deng,?Dingsheng Wang,?Xia Zhang

論文第一作者是東北大學(xué)碩士研究生孫杰，通訊作者為東北大學(xué)的張霞教授。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202415042

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