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隨著鋰離子電池（LIBs）的大規(guī)模應(yīng)用，每年將產(chǎn)生大量廢舊鋰離子電池，如何以清潔高效的方式實(shí)現(xiàn)其回收和再利用對(duì)社會(huì)構(gòu)成了挑戰(zhàn)。與傳統(tǒng)過(guò)渡金屬氧化物相比，過(guò)渡金屬氟化物表現(xiàn)出金屬-氟化物鍵的高離子特性，因此具有更高的氧化還原電位，作為鋰離子電池正極材料時(shí)能展現(xiàn)更高的放電平臺(tái)。在各種金屬氟化物中，氟化銅（CuF₂）因其高理論容量（528 mAh g^-1）和氧化還原電位（~3.55 V），是極具前景和競(jìng)爭(zhēng)力的正極材料。然而，CuF₂具有一些不足，阻礙了其大規(guī)模的應(yīng)用，主要體現(xiàn)在：1）高電負(fù)性導(dǎo)致的大帶隙和固有的低電導(dǎo)率。2）使用高度污染和危險(xiǎn)的氫氟酸作為原材料，導(dǎo)致復(fù)雜且成本高的合成過(guò)程。3）循環(huán)過(guò)程中體積變化大。4）在有機(jī)電解質(zhì)中穩(wěn)定性差（易溶解）。

近日，東北師范大學(xué)李英奇副教授、譚華橋教授、李陽(yáng)光教授和吉林大學(xué)郎興友教授合作，使用廢舊鋰離子電池含氟電解液作為溶劑，通過(guò)簡(jiǎn)便的溶劑熱方法原位氟化具有高導(dǎo)電性的三維多孔泡沫銅，再用交聯(lián)的海藻酸鈉（SA）層對(duì)其進(jìn)行包覆，合成具有石榴結(jié)構(gòu)的高性能CuF₂@void@SEI@SA正極材料。

CuF₂@void@SEI@SA復(fù)合電極的結(jié)構(gòu)在鋰離子電池應(yīng)用中具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。首先，CuF₂@void@SEI@SA電極原位錨定在多孔泡沫銅基底上，改善了材料整體的電子傳輸性能。其次，在溶劑熱過(guò)程中，CuF₂納米顆粒同時(shí)被有機(jī)電解液分解的SEI保護(hù)層包覆，形成核殼結(jié)構(gòu)，在充放電過(guò)程中可以有效緩解內(nèi)部CuF₂納米顆粒的體積變化。另外，為了避免在充放電過(guò)程中內(nèi)部CuF₂納米顆粒進(jìn)一步溶解到電解液中，通過(guò)在CuF₂@void@SEI表面包覆SA層，抑制CuF₂納米顆粒在有機(jī)電解液中的進(jìn)一步溶解，保證了復(fù)合電極的穩(wěn)定性。

有趣的是，通過(guò)控制溶劑熱處理時(shí)間可以輕松調(diào)節(jié)內(nèi)部CuF₂核的大小。隨著時(shí)間的延長(zhǎng)（1小時(shí)、6小時(shí)和12小時(shí)），內(nèi)部CuF₂納米顆粒的尺寸逐漸減小，直到完全消失。在CuF₂核和SEI殼層之間創(chuàng)造適當(dāng)?shù)目障队兄诰徑釩uF₂的體積變化并延長(zhǎng)電極的壽命。

最終，CuF₂@void@SEI@SA復(fù)合電極在鋰離子電池應(yīng)用中表現(xiàn)出較高的容量，優(yōu)異的倍率性能和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。該工作符合綠色環(huán)保的發(fā)展理念，為實(shí)現(xiàn)社會(huì)效益、環(huán)境效益和經(jīng)濟(jì)效益的統(tǒng)一提供了一種新策略。

論文信息

High-Performance Pomegranate-Like CuF2?Cathode Derived from Spent Lithium-Ion BatteriesDr. Xianggang Zhou,?Dr. Shanshan Xiao,?Dr. Dan Yang,?Prof. Yingqi Li,?Dr. Ruiqi Yao,?Prof. Xingyou Lang,?Prof. Huaqiao Tan,?Prof. Yangguang Li,?Prof. Qing Jiang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202409255

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