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在光電化學(PEC)水分解和甘油氧化過程中，在半導體材料表面原位生成羥基自由基，其已被證明是有機分子C-C鍵氧化裂解的強大物種。然而，酸性電解質溶液中羥基自由基數量不足限制了C-C鍵裂解動力學。此外，催化劑表面對氧化中間產物二羥丙酮(DHA)和甘油醛(GLYAD)的C=O鍵吸附強度通常較弱，從而抑制了進一步氧化生成甲酸(FA)。因此，解決羥基自由基數量不足和C=O在半導體表面的弱吸附問題是一項具有挑戰性的工作。

最近的一項研究表明，在水氧化過程中，F修飾的TiO₂通過氫鍵相互作用增強了水的吸附和解離。并且，氫鍵受體的引入是調節半導體吸附性能和啟動所需氧化途徑的一種有前途的方法。

基于此，北京化工大學項頊和北京師范大學閆東鵬等通過表面F化策略在BiVO₄光電極上構建動態雙氫鍵(BVO-F)，以克服在酸性介質中甘油氧化生成FA的動力學極限。

光譜表征和理論計算表明，BiVO₄表面引入F改變了Bi的配位環境，形成了F-Bi-F位點并調整了Bi-O位點的電子結構和水吸附模式，從而形成了雙氫鍵。在光照條件下，雙氫鍵結構的動態形成加速了?OH的產生和C-C鍵解離動力學。此外，雙氫鍵增強了關鍵中間產物1,3-二羥基丙酮的C=O在Bi-O位點上吸附，進而引發了FA途徑；同時FA在光電極表面的強解吸也加速了反應的進行。

性能測試結果顯示，在含有0.1 M甘油的0.5 M Na₂SO₄電解質中和光照條件下，BVO-F光電極在0.78 V下的偏置光子電流效率(ABPE)為0.77%，是BVO (0.36%)的兩倍；并且，BVO-F的DHA選擇性為10.7%，FA選擇性隨時間增加到74.7%。與在酸性電解質存在下用于甘油轉化為FA的其他類型的催化劑和催化技術相比，BVO-F具有最高的FA產率(65.2 μmol h^-1?cm^-2)。

此外，研究人員利用Pt作為光陰極和BVO-F為光陽極構建了自供電的PEC-PV串聯裝置，在測試4小時后達到41.9 μmol h^-1?cm^-2的FA生產速率，選擇性>79%，共生的H₂生產速率為44.2 μmol h^-1?cm^-2，顯示出巨大的實際應用潛力。綜上，該項研究通過構建動態雙氫鍵實現了酸性條件下C-C鍵的快速切割，為開發高效的甘油氧化催化劑提供了參考。

Surface fluorination of BiVO₄?for the photoelectrochemical oxidation of glycerol to formic acid. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-52161-4

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