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聚乙烯(PE)是廢塑料中體積最大、消耗量最大的聚合物，占廢塑料的57%。聚乙烯廢棄物由飽和C-C和C-H鍵組成，熱解溫度高(> 400 °C)，因此傳統的聚乙烯化學降解需要較高的壓力和溫度。這不僅需要大量的能源消耗，而且生產復雜的產品，從而限制了它們的大規模工業應用。最近，有人報道了在高溫高壓和硝酸溶液中將聚乙烯塑料解聚成丙二酸中間體，然后通過Pd-TiO₂光催化劑選擇性光轉化丙二酸為乙烯和丙酸。但是，由于強酸性溶液的殘留，這一策略對自然環境產生了不利影響。因此，有必要開發新的策略，以實現溫和的條件下光催化聚乙烯。

近日，東華大學楊建平、王麗和陳燁等采用溶劑介導原位溶劑熱法合成了具有羥基和S空位的ZnInS₂S₄?(ZIS)基光催化劑，并研究了其對塑料廢棄物的光催化降解性能。以甲醇為溶劑制備的ZnIn₂S₄?(ZIS-MT)比以水(ZIS-Water)為溶劑制備的ZIS具有更大的比表面積、更多的羥基和更多的S空位。

結果表明，在純水中，ZIS-MT可以光轉化聚乙烯為CO₂和CO，析出速率分別為1438.1和9.4 μmol^-1?g^-1，反應60小時后聚乙烯的質量下降為84.5%。對于其他塑料、塑料袋，甚至在真實的湖水環境中，ZIS-MT也表現出良好的光轉化性能。同時，與電催化技術相結合，可將塑料光轉化產物CO₂/CO原位轉化為更有價值的產物(HCOOH)。

原位表征和機理實驗表明，首先光激發電子和空穴參與水分解生成H⁺和OH^?，同時O₂被還原為O₂?^?、H₂O₂和H₂O，然后催化塑料的降解。活性自由基攻擊聚乙烯分子的C-H鍵，產生聚乙烯烷基自由基；在O₂存在下，聚乙烯烷基自由基轉化為過氧自由基，進而攻擊聚乙烯的C-H鍵，形成過氧化氫基團。隨后，氫過氧化物基團被分解成羰基和乙烯基，它們可以繼續裂解并產生CO₂和H₂O。

最后，產生的CO₂進一步還原，并完全轉化為CO和H₂O。總的來說，該項工作深入探討了聚乙烯光降解的機理，并為進一步提高塑料廢棄物的利用價值提供了新策略。

Accelerated solar-driven polyolefin degradation via self-activated hydroxy-rich ZnIn₂S₄.?Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c03067

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