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自2011年首次發(fā)現(xiàn)以來，單原子催化劑(SACs)因其大的原子利用率和可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)而受到越來越廣泛的關(guān)注。其中，通過碳氮材料錨定的單原子(M-N-C)繼承了碳材料優(yōu)良的導(dǎo)電性和大的比表面積，在各種電催化還原如析氫、二氧化碳還原、氮還原和硝酸鹽還原等反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化活性，是極具發(fā)展前景的電催化材料，將在未來可持續(xù)能源格局中發(fā)揮重要作用。

然而，與反應(yīng)活性和選擇性相比，M-N-C單原子材料的穩(wěn)定性并不令人滿意。目前報(bào)道的M-N-C單原子材料在上述還原反應(yīng)穩(wěn)定性僅為幾十小時(shí)，與工業(yè)要求相比甚遠(yuǎn)。因此，為了促進(jìn)M-N-C單原子材料的實(shí)際應(yīng)用，有必要研究其在大電流密度下長(zhǎng)期電還原過程中的失活機(jī)理。

近日，天津大學(xué)史艷梅/張兵團(tuán)隊(duì)報(bào)道了M-N-C(M=Co, Ni和Fe)單原子材料在工業(yè)級(jí)電流密度下長(zhǎng)期還原過程中的結(jié)構(gòu)演變。以Co-N-C為研究模型，作者發(fā)現(xiàn)在–200 mA cm^–2的電流密度下，經(jīng)過長(zhǎng)期的電還原，Co-N和N-C鍵都被破壞，N逐漸氫化形成NH₄⁺溶解在電解液中，而Co被碳納米管包裹后轉(zhuǎn)化為金屬Co納米顆粒。Ni-N-C和Fe-N-C也經(jīng)歷了類似的N氫化和金屬聚集，分別形成Ni@Ni(OH)₂和FeO@Fe(OH)₃納米顆粒。M-N-C結(jié)構(gòu)的破壞和納米顆粒的形成極大地影響了后續(xù)的電催化性能。

首先，作者用X射線吸收光譜和CO探針證實(shí)了Co單原子結(jié)構(gòu)。譜學(xué)表征結(jié)果表明經(jīng)過長(zhǎng)時(shí)間還原后的M-N-C中的N被氫化，并且最終以NH₄⁺的形式溶解在電解液中。結(jié)合TEM和XPS，結(jié)果顯示反應(yīng)后Co聚集成為了Co單質(zhì)。

此外，作者還發(fā)現(xiàn)Ni-N-C和Fe-N-C也會(huì)發(fā)生類似的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，TEM結(jié)果表明，Ni、Fe分別形成Ni@Ni(OH)₂和FeO@Fe(OH)₃納米顆粒。

最后，作者提出了M-N-C (M=Fe, Co，和Ni)單原子在長(zhǎng)時(shí)間強(qiáng)電還原條件下的失活機(jī)理。M-N-C中的N會(huì)以NH₄⁺的形式溶出，M單原子變成Mn⁺和溶液中的OH^–形成M(OH)_n沉積到電極上，再經(jīng)過強(qiáng)還原形成單質(zhì)或者氧化物。這項(xiàng)工作將對(duì)提高未來在工業(yè)上有應(yīng)用前景的M-N-C型單原子催化劑的穩(wěn)定性具有指導(dǎo)意義。

論文信息

Structural Degradation of M–N–C (M=Fe, Co, and Ni) Single-Atom Electrocatalysts at Industrial Grade Current Density for Long-Term Reduction

Qingqing Ruan, Shanshan Lu, Jiaqi Wu, Yanmei Shi* and Bin Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202409000

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