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電化學海水分解技術由于其成本低和環(huán)境友好等優(yōu)點，被認為是最有前途的可持續(xù)制氫技術。然而，海水的組成相當復雜，含有大量的溶解陰離子(如Cl^?、SO₄^2?)和陽離子(如Na⁺、Mg²⁺、Ca²⁺)、顆粒物和微生物等雜質，這不僅使海水的電解復雜化，而且給其進一步的商業(yè)應用帶來巨大的障礙。海水中高濃度的溶解Cl^?離子不可避免地引發(fā)電催化劑在海水分解過程中的腐蝕現(xiàn)象，從而使電催化活性衰減。此外，Cl^?離子也會在陽極發(fā)生析氯反應(ClER)，與OER競爭，從而影響電解效率。因此，有必要設計電催化活性高、耐腐蝕性好、選擇性好的催化劑以實現(xiàn)高效海水電解生產(chǎn)H₂。

近日，悉尼科技大學汪國秀、香港城市大學陳曉東和上海交通大學崔立峰等采用濕浸漬處理和熱退火相結合的方法，制備了碳包覆的Ni摻雜Fe₃N復合納米材料(Ni_x-Fe₃N@NCPs)。

具體而言，作為自犧牲模板的聚苯胺(PANI)由于其特殊的π共軛結構和豐富的具有孤電子對的接枝氮形態(tài)，可以為Fe和Ni/PANI前體結構的Fe和Ni離子配位提供錨定位點。

隨后，經(jīng)過退火處理后可以有效地轉化為Ni_x-Fe₃N@NCPs電催化劑。在Ni_x-Fe₃N@NCPs電催化劑中的摻氮碳納米涂層可以有效地提高電導率，增強結構穩(wěn)定性，阻止Ni_x-Fe₃N活性組分的遷移聚集；另一方面，由于存在的納米孔道的屏蔽作用，可以成功地防止Cl^?離子對Ni_x-Fe₃N組分的腐蝕。

更重要的是，在Fe₃N中引入Ni雜原子可以調節(jié)電子構型和引起晶格膨脹，這有助于促進反應物和中間體的吸附和產(chǎn)生額外的有效活性位點。密度泛函理論(DFT)計算表明，Ni摻雜不僅使更多的電子流向Fe中心，從而賦予它高電導率，而且降低了反應能壘，促進了反應動力學。

因此，最佳的Ni_0.10-Fe₃N@NCPs催化劑只需要47、147和291 mV (HER)和152、249和312 mV (OER)的過電位就能分別達到10、100和500 mA cm^-2的電流密度。同時，基于Ni_0.10-Fe₃N@NCPs電催化劑的堿性海水電解槽僅需1.8 V的電壓就能達到500 mA cm^-2，并且在連續(xù)電解1200小時過程中沒有出現(xiàn)明顯的性能衰減。

The Ni heteroatom-induced electronic structure tailoring of ultrastable Fe₃N@NCPs nanosheets electrocatalyst for boosting alkaline seawater electrolysis. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202404470

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