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太陽能驅動的整體水分解(OWS)是生產綠色氫氣的一種可持續策略。在光催化OWS中，光催化劑吸收光子并產生光生電子和空穴，然后擴散到材料表面，驅動H₂和O₂產生。目前實現高效的OWS過程需要設計具有有效光吸收、電荷分離和表面催化活性的光催化劑。

此外，另一個關鍵問題涉及抑制競爭性O₂還原反應(ORR)，該反應在熱力學上比HER(0 V)更有利。同時，由于良好的電子和質子轉移動力學，以及催化劑表面反應中間體的可及性和穩定性，ORR中的質子耦合電子轉移(PCET)過程比HER更有利。這種反向反應消耗了擬用于HER的電子和質子，從而降低了光催化OWS過程的整體效率。因此，目前迫切需要開發合理的策略來同時增強電荷分離、表面反應性和抑制ORR反向反應，以實現有效的OWS過程。

近日，中國科學院福建物構所王要兵課題組開發了一種砜基COF光催化劑(DS-COF)，證明了甲基化作為一種分子工程策略的多功能性，通過改善HER正向反應，同時抑制ORR的反向反應，從而顯著提高光催化整體水分解性能。

基于實驗結果和理論研究，研究人員提出了COF基光催化劑上增強OWS反應的機制：1.COF的甲基化有助于通過擴展偶極矩增強電荷分離和再分配，促進電子富集和形成富電子氫吸附和缺電子氧吸附網絡；2.降低氫吸附的動力學障礙以增加活性，同時提高氧吸附；3.甲基化引起的反鍵軌道能的正轉移不僅降低了DS-COF中正向反應的活化能勢壘，而且顯著提高了ORR的勢壘。

光催化性能測試結果顯示，受益于ORR不利的PCET動力學，DS-COF光催化劑上實現了增強的HER正向反應和抑制近70%的反向ORR，使得H₂產率高達124.7 μmol h^-1?g^-1，比S-COF(32.5 μmol h^-1?g^-1高4倍)；同時，DS-COF的STH效率達到0.0077%且表現出良好的反應穩定性，性能優于文獻報道的大多數OWS光催化劑。

總的來說，這項工作揭示了甲基化在控制整體水分解動力學中起到的重要作用，為太陽能-燃料轉化的高效光催化劑的合理設計提供了理論指導。

Molecular engineering of methylated sulfone-based covalent organic frameworks for back-reaction inhibited photocatalytic overall water splitting.?Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202408697

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