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單原子（SAs）具有最高的利用率和選擇性等優勢在催化領域受到了研究者廣泛的關注。然而，目前的研究主要是將SAs均勻地負載在載體表面。均勻擔載有利于形成均一的相，但不利于調節SAs局部配位環境。通過有限的 SAs進行局部改性來獲得高活性、長壽命且低成本的催化劑是一項緊迫而又非常具有挑戰性的工作。

鑒于此，上海理工大學楊偉偉老師，李貴生教授和劉鑫洋碩士生等在還原氧化石墨烯（rGO）表面單載具有氧空位的氧化鈰（CeO_2-X），從而實現Pt_SA在CeO_2-X表面的定向生長，具體如圖1。

圖1 PtSA在CeO_2-X表面定向生長的合成示意圖。

在合成過程中，由于CeO_2-X帶正電，GO帶負電，所以帶負電的[PtCl₆]^2-將選擇性的吸附在CeO_2-X表面而不是整個CeO_2-X/rGO基面。通過控制CeO_2-X的密度實現對PtSA局部密度進行有效的調控，本實驗中設計了三種不同密度的CeO_2-X納米顆粒負載在rGO上，從而進一步調控CeO_2-X納米顆粒上負載Pt_SA的密度，最終得到最優的Pt_SA原子間距用于電催化氫析出反應（HER），具體如圖2。

圖2 不同Pt_SA密度催化劑的設計、形貌和物相結構表征。

隨著Pt_SA在CeO_2-X表面密度的變化，催化劑呈現了典型的火山形 HER電催化活性，這主要歸因于合適的PtSA有利于形成更優的 H*自由基密度。研究結果表明：中等密度的 Pt_SA-M-CeO_2-X/rGO催化劑在電流密度為 ?10 mA cm^?2的條件下，其酸性、堿性和中性溶液條件下的過電位分別為 25，33 和21 mV，表現出了優異的電催化HER活性，遠優于商業化的10% Pt/C和相關Pt_SA均勻生長的催化劑，具體如圖3。DFT 理論計算進一步表明：Pt_SA密度和氧空位之間的協同作用可以降低氫吸附自由能(ΔG_H*)，從而有利于 HER 性能的提高。

在本研究中我們設計了具有最佳Pt_SA原子間距的Pt_SA-M-CeO_2-X/rGO催化劑，其在全pH的條件下具有最優的HER活性和循環穩定性。這項研究通過調控中間體氧化物的密度、單原子間距和晶格缺陷，為催化劑的合理設計提供了一種較好的思路。

圖3 催化劑的電催化HER活性測試。

論文信息

Directional Growth and Density Modulation of Single-Atom Platinum for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution

Xinyang Liu,?Yuxuan Zhou,?Jingkai Lin,?Xiao Xiao,?Zhijun Wang,?Liangyong Jia,?Mengyuan Li,?Prof. Ke Yang,?Prof. Jinchen Fan,?Prof. Weiwei Yang,?Prof. Guisheng Li

論文的第一作者是上海理工大學碩士研究生劉鑫洋，通訊作者為上海理工大學楊偉偉老師。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202406650

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