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多核金屬配合物，特別是含鑭系元素的團簇，在材料科學中具有重要地位，其光學和磁學性質在多個領域有廣泛應用。最初，這些團簇的發現是偶然的，但現代合成技術，如“配體控制的水解”，使我們能夠有目的地構建這些復雜結構。這種方法通過預先占據金屬配位點來控制水解過程，成功合成了多種結構和多達140個鑭系原子的團簇。然而，合成條件對鑭系金屬團簇結構影響極大，結果難以預測。因此，迫切需要解析這些復雜因素，以便在特定條件下獲得目標結構和性質的團簇。

近期，南方科技大學鄭智平教授的研究團隊在探索Dy³⁺和Ni²⁺離子共水解反應的領域取得了突破，通過精心調整有機堿三乙胺（TEA）的用量，實現巨型鑭系-過渡異金屬團簇的靶向合成。該研究深入分析了堿濃度、反應溫度和持續時間對最終產物結構的影響，揭示了如何通過調整反應條件來操縱團簇的結構和性質，為精確合成目標結構的簇合物提供了關鍵性指導，并為進一步探索其在催化劑和分子反應器等領域的應用奠定了基礎。

研究發現，微小的反應條件差異在決定不同簇物種的組裝中起著關鍵作用。簇1的結構比簇2更緊湊，表明其熱力學上更穩定。產物的結晶狀態由動力學和熱力學控制的競爭平衡決定，這一平衡受反應條件的優勢影響。增加堿量促進產物2的形成，而延長反應時間或提高溫度則有利于產物1的形成。

結構上，這兩種陽離子簇緊密相關，均呈現空心立方體結構，其特征是多殼多面體金屬羥基核被水解限制配體所包裹。此外，立方體的外部尺寸、籠狀結構中的空腔形狀和大小存在一定差異。空心立方體結構可視為由兩種類型的二級結構單元組成，一種是占據立方體頂點的具有三重連接的單元，另一種是形成立方體棱的不同但相關的橋接單元。

在針對巨型鑭系-過渡金屬團簇的靶向合成研究中，該團隊不僅展示了通過精確控制合成條件可以獲得結構多樣且復雜的團簇，而且還揭示了反應條件對產物結構的重大影響。這些發現對于理解和設計具有特定性質和功能的團簇具有重要意義，為材料科學和化學領域的發展提供了新的見解。此外，這對于開發新型催化劑、吸附劑和分子反應器具有重要意義，有望在材料科學、納米技術、環境科學等多個領域產生廣泛影響。

論文信息

Unraveling the Intertwining Factors Underlying the Assembly of High-Nuclearity Heterometallic Clusters

Na Xu, Wanmin Chen, Jun Miao, Yousong Ding, Zhiping Zheng

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202409109

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