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光熱CO₂甲烷化是實現凈零排放目標的一個重要研究途徑，在制定碳中和、氫利用、碳循環和化學能儲存策略方面發揮著關鍵作用。Ni催化劑以其優異的催化活性和穩定性在CO₂加氫方面引起了廣泛的關注。但是，鑒定Ni基催化劑中各種產物的特定活性中心仍然具有挑戰性，因為Ni物種的配位結構錯綜復雜。這些催化劑，擁有屬性不規則的形態、不同的顆粒大小、不均勻的聚集體和在邊緣、臺階和角落的不飽和原子，提供多個活性位點，導致競爭中間反應和形成多個產物，降低了CO₂加氫的速率和選擇性。為了克服這些挑戰，確保反應位點的精確性和一致性至關重要。

具有明確活性中心的單原子催化劑為在原子尺度上探索精確的結構-活性關系提供了一個理想的平臺。近日，阿卜杜拉國王科技大學張華彬、Jorge Gascon和中國科學院福建物構所李巧紅等將均勻分散的單原子Ni中心錨定在In₂O₃表面上(In₂O₃@Ni)，該催化劑具有明確的配位結構，用于高選擇性催化CO₂加氫制CH₄。實驗結果表明，In₂O₃@Ni催化劑表現出優異的催化活性，其在模擬光熱條件下催化CO₂加氫生成CH₄的選擇性高達99%，加氫速率達到1043 μmol g^?1?h^?1，這種CH₄的生產速率是光催化的200倍和熱催化的6倍。此外，在連續進行光熱催化反應80小時后，該催化劑仍表現出良好的活性，且反應后樣品表面沒有Ni聚集引起的團簇或顆粒。

CO-TPD和密度泛函理論(DFT)計算結果顯示，在In₂O₃@Ni催化劑中引入Ni原子有助于光生電子向CO₂的轉移；同時，Ni的引入增強了對CO*的吸附和降低了COH*中間體的形成能壘；此外，In₂O₃@Ni催化劑可以加速H₂解離生成H，為CO₂加氫提供更多的質子，從而提高CO₂-CH₄的選擇性。

總的來說，該項工作證實了單原子催化劑有助于揭示結構-活性關系，并且該研究報道的策略可以指導新型單原子催化劑的設計和開發，應用于綠色能源和環境領域。

Isolated Ni atoms enable near-unity CH₄?selectivity for photothermal CO₂?hydrogenation.?Journal of the American Chemical Society, 2024.?DOI: 10.1021/jacs.4c05873

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