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塑料制品為人類帶來(lái)了便利，但同時(shí)也產(chǎn)生了大量難以降解的塑料廢物，對(duì)全球自然環(huán)境和人類健康構(gòu)成了嚴(yán)重威脅。發(fā)展高效的催化裂解技術(shù)，將廢塑料轉(zhuǎn)化為高價(jià)值化學(xué)品，已成為當(dāng)前解決環(huán)境污染和資源危機(jī)、實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵路徑。

沸石因其強(qiáng)酸性、形狀選擇性和良好的水熱穩(wěn)定性，被廣泛用于聚烯烴的催化裂解。然而，沸石的孔徑小（< 1nm），導(dǎo)致聚烯烴大分子難以直接進(jìn)入孔道反應(yīng)，限制了物質(zhì)傳質(zhì)；且沸石的表面強(qiáng)酸性易導(dǎo)致積碳形成，使催化劑迅速失活。介孔結(jié)構(gòu)能夠改善大分子傳質(zhì)受限，但介孔氧化硅僅具有弱酸性，導(dǎo)致催化裂解活性低。

近日，復(fù)旦大學(xué)李偉教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種膠束級(jí)聯(lián)組裝策略，在微孔ZSM-5沸石表面構(gòu)筑了由介孔到大孔的氧化硅殼層，合成了串聯(lián)多孔催化劑（TPC）。該催化劑具有梯度孔和梯度酸特性，與聚烯烴的級(jí)聯(lián)裂解過(guò)程相匹配，在280 ℃下實(shí)現(xiàn)了對(duì)低密度聚乙烯（LDPE）的高效催化降解。

在該反應(yīng)體系中，精確調(diào)控Sal^–/ CTA⁺比例，可有效控制膠束級(jí)聯(lián)組裝，形成串聯(lián)多孔結(jié)構(gòu)。CTA⁺膠束首先由熵驅(qū)動(dòng)自組裝形成，并在帶負(fù)電的ZSM-5沸石表面組裝，進(jìn)而融合生長(zhǎng)形成蠕蟲狀孔道。隨著反應(yīng)進(jìn)行，帶相反電荷的Sal^–與CTA⁺發(fā)生靜電相互作用，使堆積參數(shù)增加，從而誘導(dǎo)CTA⁺球形膠束轉(zhuǎn)化為曲率更低、尺寸更大的CTA⁺/Sal^–復(fù)合膠束。該復(fù)合膠束作為二級(jí)組裝單元，形成更大孔徑的介孔外層。

該串聯(lián)多孔催化劑在催化裂解LDPE中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。與ZSM-5沸石相比，TPC能增加低碳小分子（C₁-C₇）產(chǎn)率，其中TPC-3的產(chǎn)量達(dá)443 mmol·g_ZSM-5^-1，C₃-C₆烯烴選擇性為74.3%，幾乎沒(méi)有觀察到積碳生成。

這得益于串聯(lián)多孔催化劑與聚烯烴的級(jí)聯(lián)裂解過(guò)程相適配。其外層疏水性大孔有助于快速吸附LDPE，中間層介孔則提供了納米限域空間，使LDPE在弱酸位點(diǎn)被預(yù)裂化為中間體。隨后，這些中間體進(jìn)一步擴(kuò)散至內(nèi)層ZSM-5沸石微孔，在強(qiáng)酸位點(diǎn)上再度裂解為低碳小分子。

這種漸進(jìn)式催化降解途徑有效抑制了積碳的生成，提高了催化效率。該研究為構(gòu)建具有多級(jí)孔和梯度酸結(jié)構(gòu)的串聯(lián)催化劑提供了新方法，也為廢塑料的升級(jí)回收提供了新思路。

論文信息

Micelles Cascade Assembly to Tandem Porous Catalyst for Waste Plastics Upcycling

Jiayou Feng, Jindi Duan, Chin-Te Hung, Zhenghao Zhang, Kailin Li, Yan Ai, Chaochao Yang, Yiyue Zhao, Zhengmin Yu, Yahong Zhang, Liang Wang, Dongyuan Zhao, Wei Li

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202405252

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