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生物體內(nèi)的精確序列化大分子在構(gòu)建生命體結(jié)構(gòu)和實(shí)現(xiàn)其功能上具有關(guān)鍵作用。這些大分子儲(chǔ)存著決定材料功能的信息，以序列的方式存在于它們的鏈段中。大分子的鏈段序列結(jié)構(gòu)決定了分子間的相互作用，從而影響其宏觀性質(zhì)和實(shí)現(xiàn)不同的功能。然而，由于生物大分子的序列結(jié)構(gòu)復(fù)雜，精確調(diào)控這些分子間相互作用以實(shí)現(xiàn)功能的精準(zhǔn)表達(dá)仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。因此，合成結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單且具有可調(diào)控相互作用的大分子成為構(gòu)建功能仿生材料的研究重點(diǎn)。

近日，浙江理工大學(xué)邵麗研究員和美國(guó)西北太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Chun-Long Chen教授通過(guò)設(shè)計(jì)和合成一系列結(jié)構(gòu)明確但具有不同序列的類肽分子，通過(guò)序列調(diào)控分子間的相互作用，制備得到從一維到三維的功能組裝體。類肽分子的設(shè)計(jì)思路是引入親水和疏水的二嵌段主鏈，并在末端連接官能團(tuán)四苯基乙烯。研究表明四苯基乙烯連接位置從疏水端改變到親水端會(huì)導(dǎo)致其形貌從離散的一維納米管或二維納米片到三維納米管（片）束的轉(zhuǎn)變。

Figure 1. (a) Chemical structures of peptoids sequences PEP-1–PEP-9. SEM images of?the assemblies from?(b) PEP-1; (d) PEP-3; (f) PEP-4; (h) PEP-9; and TEM images of the assemblies from?(c) PEP-1; (e) PEP-3; (g) PEP-4; (i) PEP-9. AFM images of the assemblies from (j) PEP-5; (l) PEP-6; (n) PEP-7; (p, q) PEP-8. TEM images of the assemblies from (k) PEP-5; (m) PEP-6; (o) PEP-7.

通過(guò)同步輻射粉末衍射和模型分子的單晶數(shù)據(jù)對(duì)類肽分子之間相互作用的進(jìn)行研究，其組裝機(jī)理得以揭示：兩親的二嵌段主鏈之間會(huì)通過(guò)親疏水作用形成雙分子層的排列，疏水部分堆積在組裝體的內(nèi)部并且決定組裝形貌，親水部分分散在組裝體的表面。如果四苯基乙烯連接在親水位置，其會(huì)分布于組裝體表面，并通過(guò)多重非共價(jià)相互作用，產(chǎn)生類似齒輪的耦合作用，促使組裝體進(jìn)一步形成三維結(jié)構(gòu)。這里四苯基乙烯不僅充當(dāng)組裝體之間的連接基團(tuán)，同時(shí)也賦予組裝體熒光的性質(zhì)。此外由于四苯基乙烯之間可以通過(guò)順時(shí)針或者逆時(shí)針耦合，所得到的組裝具有左手或者右手螺旋結(jié)構(gòu)，這也是罕見(jiàn)的非手性分子形成手性組裝體的案例。

Figure 2. (a) Helical structures of the self-assemblies of PEP-1?through the?interactions between TPE?groups. (b) Molecular packing of PEP-10?in crystal structure. (c) Cartoon representation of the TPE interactions in the assemblies.

基于這類三維組裝體，研究人員隨后合成了能夠與四苯基乙烯發(fā)生能量轉(zhuǎn)移的衍生物官能團(tuán)，并通過(guò)對(duì)修飾這兩種官能團(tuán)的類肽分子進(jìn)行共組裝，制備了一個(gè)人工光捕獲體系，其能量轉(zhuǎn)移效率高達(dá)97%。這個(gè)工作為具有精確序列的人工合成大分子的設(shè)計(jì)和功能化提供了新的范式。

Figure 3. (a) The normalized emission and absorption spectra of PEP-1?and PEP-9?solutions. (b) Fluorescence spectra of PEP-1?in the mixture of CH₃CN and H₂O (v/v, 2:8) with different ratios of PEP-9, and the illustration of the FRET process in solution. λ_ex?= 300 nm, [PEP-1] = 1.2?× 10^?4?M. (c) Chemical structure and schematic representation of the building blocks. (d) Fluorescence spectra of the co-assembled PEP-1?and PEP-9?at different ratios, and the illustration of the FRET process in the co-assemblies. λ_ex?= 300 nm, [PEP-1] = 6?× 10^?5?M. (e) Fluorescence spectra of the assembled PEP-1 with different ratios of assembled PEP-9, and the illustration of the FRET process in the mixture of individual assemblies. λ_ex?= 300 nm, [PEP-1] = 2?× 10^?5?M.

論文信息

Hierarchical Self-Assembly of Multidimensional Functional Materials from Sequence-Defined Peptoids

Li Shao,?Dehong Hu,?Shao-Liang Zheng,?Thi Kim Hoang Trinh,?Wenhao Zhou,?Haoyu Wang,?Yanxu Zong,?Changning Li,?Chun-Long Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202403263

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