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為了保證燃料電池和金屬-空氣電池等設備的快速反應動力學，需要一個高效的四質子耦合電子轉移氧還原反應(ORR)。單原子催化劑(SACs)中，金屬原子作為反應的活性催化中心，表現出良好的ORR性能，但受標度關系限制。雙原子催化劑(DAC)中，一個金屬原子作為活性金屬中心，而另一個金屬通常作為對應中心，削弱了標度關系極限，表現出可調諧的電子結構，具有良好的電催化ORR活性。

對應金屬通常通過兩個金屬原子之間的軌道耦合或遠距離相互作用作調節活性位點的電子結構、氧化態、自旋態和d軌道電子分布，以優化反應中間體的解吸和/或吸附。盡管如此，標度關系限制、ORR過程緩慢的動力學以及金屬的聚集對SAC/DAC的催化應用提出了巨大的挑戰，這需要對單相電催化劑進行設計和研究以增強ORR活性。

近日，香港大學陳冠華、加州理工學院William A. Goddard III、香港科技大學羅正湯和香港理工大學朱葉等采用密度泛函理論(DFT)計算，預測了氮摻雜石墨烯上Fe、Co、Ni和Ru金屬組成的高熵單原子催化劑(FeCoNiRu-HESAC)在5種不同結構(平均金屬間距為10.68、9.18、6.11、4.81和2.98 ?)中的ORR活性。

結果表明，當金屬間距為6.11 ?時，Fe位點的ORR過電位為0.44 V，明顯優于Fe、Co、Ni和Ru SACs。此外，研究人員還發現Fe、Co、Ni和Ru原子之間的非鍵相互作用可以顯著地影響它們的ORR活性。

在DFT計算的基礎上，研究人員采用兩步熱解法合成了FeCoNiRu-HESAC催化劑。性能測試結果顯示，在酸性和堿性電解質中，FeCoNiRu-HESAC在1 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為0.41和0.37 V_RHE，Tafel斜率分別為101和210 mVdec^-1，動力學電流密度分別為8.2和5.3 mA cm^-2。同時，該催化劑在酸性條件下進行1000個循環后，活性僅發生輕微下降，材料的形貌和結構仍保持良好，表現出優異的穩定性。此外，合成的FeCoNiRu-HESAC用于Zn-空氣電池，開路電壓為1.393 V，功率密度為0.16 W cm^-2。

綜上，這些結果證明了在DFT指導下合理設計HESAC以提高電催化活性的可行性，為現有電催化劑的發展提供了新的方向。

A high-entropy single-atom catalyst toward oxygen reduction reaction in acidic and alkaline conditions. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202309883

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