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有機光氧化還原催化聚合在3D/4D打印、光刻等領域具有重要應用價值，受到了學術界與工業(yè)界的廣泛關注。但目前大多數(shù)光聚合體系需添加額外的電子供體并且存在聚合時間長、激發(fā)光功率高等難題，因此，在光聚合領域高效光催化劑的精準設計依然存在較大挑戰(zhàn)。

近期，廣東工業(yè)大學籍少敏教授與大連理工大學趙建章教授合作，提出一種通過空間電荷轉移機制構建光催化劑策略，該催化劑具有較強給電子能力以及較長的激發(fā)態(tài)壽命，實現(xiàn)了丙烯酸酯類高效、快速光聚合。

本研究以咔唑為電子給體，萘酰亞胺為電子受體，苯環(huán)為橋連基團，通過Suzuki偶聯(lián)反應制得電子給體與受體基團之間呈面對面構型的NI-1、NI-2分子，并通過理論計算證實了電子給體與受體之間可通過空間轉移電子有效促進了單重激發(fā)態(tài)與三重激發(fā)態(tài)之間系間竄躍，與對比分子NI-3、NI-4相比，獲得了更有效的三重態(tài)效率（Φ_Δ?= 54.3%）以及更長的三重激發(fā)態(tài)壽命（t_T?= 62μs）。

論文通過超快光譜，對所合成光敏劑的光物理過程與激發(fā)態(tài)性質進行了詳細研究，其中，飛秒瞬態(tài)吸收光譜表明NI-1與NI-2的空間電荷轉移過程小于1 ps，其系間竄越機制可歸屬于自旋軌道電子轉移促進系間竄越。納秒瞬態(tài)吸收光譜測試了NI-1與NI-2的三重激發(fā)激發(fā)態(tài)壽命分別為62 ms與35 ms。

論文進一步對NI-1分子的電化學性能進行了測試，研究表明NI-1分子具有較強的激發(fā)態(tài)還原能力（單重態(tài): E_1/2?(PC⁺¹/*PC) = -1.93 eV, 三重態(tài): E_1/2?(PC⁺¹/*PC) = -0.84 eV），結合其較高的三重激發(fā)態(tài)效率、較長的激發(fā)態(tài)壽命等優(yōu)點，將該分子作為光催化劑用于丙烯酸樹脂光聚合。該光聚合體系無需添加電子給體在低激發(fā)光功率（10 mW cm^-2）、低催化劑負載量（0.05 mol%）的條件下，60 s內可實現(xiàn)高達90%的聚合效率，研究發(fā)現(xiàn)該體系光聚合效率與催化劑的三重態(tài)效率呈正相關。為促進其應用，進一步將該聚合體系用于光刻研究，在8 mW cm^-2的紫外光條件下曝光100 s后，獲得的圖案分辨率可達10 mm。該工作為新型高效光催化劑的設計以及光聚合體系的構建提供了一種新思路。

論文信息

Novel Photocatalyst Based on Through-Space Charge Transfer Induced Intersystem Crossing Enables Rapid and Efficient Polymerization Under Low-Power Excitation Light

Hui Liang, Xue Zhang, Manlin Lu,?Xi Chen, Weiqiang Li, Shangru Li, Ming-De Li,? Jianzhang Zhao,* Yanping Huo, Shaomin Ji*

文章的第一作者為廣東工業(yè)大學的博士后梁輝。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202402774

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