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第一作者：相佳琪

通訊作者：褚克、康朝陽

單位：蘭州交通大學、河南大學

研究背景

氨（NH₃）是各種工業和農業應用的重要化學原料。傳統的Haber-Bosch工業氨生產方法存在高能耗和大量溫室氣體排放的問題。在追求可持續替代品的過程中，電催化氮還原為氨（NRR）成為在環境條件下合成綠色氨的有前途的途徑。然而，N₂溶解度非常有限，并有難以解離的強N≡N鍵，導致NH₃產率和法拉第效率（FE_NH3）非常不理想。

如今，工業化的快速發展帶來了亞硝酸鹽（NO₂^–）排放的顯著增加，導致嚴重的環境污染，威脅著人類健康。鑒于NO₂^–與N₂相比，NO₂^–表現出更高的水溶性和更低的N=O鍵解離能，電催化NO₂^–還原成NH₃（NO₂RR）在動力學上比NRR更有利于氨的電合成，同時可以減少NO₂^–污染物以保護生態系統。

然而，NO₂RR是一種復雜的六電子轉移反應，涉及各種副產物，并受到競爭性析氫反應（HER）的阻礙，因此必須尋找高效和選擇性的催化劑，以提高NO₂RR的活性和對NH₃生成的選擇性是極其重要的。

單原子合金（SAA）最近被證實具有多種電催化反應的巨大潛力，因為SAAs集成了單原子催化劑和合金催化劑的優點。其中，Cu-SAAs因其優異的催化活性和可促進加氫特性而成為極具潛力的NO₂RR催化劑，同時Rh已被證明可以有效激活含氮分子以進行選擇性NH₃催化，而Rh合金化可以優化生成的中間體的吸附/解吸，以增強催化活性。因此，我們預計將單原子Rh引入Cu基底制備成CuRh₁單原子合金，作為一種的高效的NO₂RR化劑。

工作介紹

近日，來自蘭州交通大學的褚克教授和河南大學的康朝陽教授合作在Advanced Functional Materials上發表了題為“Tandem Electrocatalytic Reduction of Nitrite to Ammonia on Rhodium–Copper Single Atom Alloys”的研究文章。文章證明了Rh單原子被錨定Cu基底中可以作為一種高效穩定的NO₂RR催化劑。理論計算結合原位光譜（FTIR/EPR）實驗，揭示了Rh₁和Cu的協同作用，并通過串聯催化途徑促進NO₂RR。其中Rh₁激活NO₂^–的初步吸附和氫化（NO₂^–→*NO₂→*NOOH→*NO），而Rh₁上生成的*NO隨后轉移到 Cu 基底上，促進了 *NO → *NHO 的速率決定步驟，從而實現 NH₃?的串聯催化合成。在流動電解池中的CuRh₁在322.5 mA cm^-2的高電流密度下，獲得的NH₃?產率為2191.6 μmol h^-1?cm^-2，NH₃法拉第效率為98.9%。

圖文解析

圖1. CuRh₁的形貌和結構表征

圖2. CuRh₁的NO₂RR性能測試

圖3. CuRh₁的NO₂RR理論計算

圖4. 原位FTIR/EPR光譜分析CuRh₁的NO₂RR反應過程

文獻信息

J. Xiang,?C. Qiang,?S. Shang,?K. Chen,?C. Kang*,?K. Chu*, Tandem Electrocatalytic Reduction of Nitrite to Ammonia on Rhodium–Copper Single Atom Alloys. Adv. Funct. Mater. 2024, 2401941.?https://doi.org/10.1002/adfm.202401941

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