構筑雙金屬銅基材料能有較大范圍調變催化劑的電子結構,從而改變對目標產物的關鍵中間體的吸附強度,是一種廣泛報道并行之有效的策略。然而,當前報道的第二組分(另外一種為銅)金屬多為對CO2還原反應具有活性的金屬,如Au、Ag、Zn、Sn、Pd、Bi等,這只能提高對CO、甲酸/甲酸鹽或乙烯,而不是乙醇產物的選擇性。另外,由于堿金屬或堿土金屬在水或空氣中的高化學反應活性,科研工作者很少關注到它們。其中,金屬鎂在一般環境下具有較高的化學惰性;同時,它的陽離子具有多價特性和較小的半徑,被報道能與*CO2–?中間體有較強的短程相互作用和更容易的活化水的能力。此外,與碳配位的鎂單原子催化劑可以通過調整p-band位置,來提高對含氧物種的結合強度。因此,設計合成鎂和銅的合金催化劑可能增強CO2還原中乙醇的含氧中間體的吸附強度來提高乙醇產物的選擇性和活性。
近日,復旦大學的鄭耿鋒教授、商丘師范學院的羅干博士和東華大學的況敏研究員合作,通過以微米級的商業銅粉和鎂粉為原料,直接一步合成了具有高密度有序Cu3-Mg位點的(111)面暴露的納米Cu2Mg金屬間化合物(記為Cu2Mg(111)),能高效地將CO2電還原為乙醇產物。



Dr. Chen Peng,?Jiaxing Ma,?Dr. Gan Luo,?Shuai Yan,?Junbo Zhang,?Yangshen Chen,?Dr. Ning Chen,?Dr. Zhiqiang Wang,?Prof. Wei Wei,?Prof. Tsun-Kong Sham,?Prof. Yao Zheng,?Prof. Min Kuang,?Prof. Gengfeng Zheng
文章的共同第一作者是復旦大學先進材料實驗室2018級直博生彭陳(23年博士畢業,現為阿德萊德大學博士后)和復旦大學化學系2021級本科生馬家興。
Angewandte Chemie International Edition
DOI:?10.1002/anie.202316907